论文部分内容阅读
近年来,随着工业生产和人类社会的发展,产生了越来越多的医药化工废水和人类日常活动废水。这些废水中往往含有毒和持久性有机污染物,如果不经过处理直接排入水环境中会对人类身体健康和生态环境产生极大的威胁。如何高效去除这些有机污染物,日益引起人们的关注。其中,硫酸根自由基氧化技术因其pH使用范围广、氧化性强、对污染物降解彻底等受到了广泛地关注。但是,催化过程中活性金属的释放问题制约了该技术的应用。因此,本论文主要利用层状金属氧化物固定钴、铁活性组分,从而获得稳定高效的催化剂活化过一硫酸盐(PMS)降解污染物,研究了催化剂的稳定性机制和活化过程自由基作用机制及环境条件对污染物降解的影响。论文的具体研究内容和结果如下:1.钴基催化剂可以活化PMS降解有机污染物,然而往往需要投加大量的催化剂。基于上述考虑,我们合成了高效的钴铁铝层状双金属氢氧化物(Co2FeAl-LDH),利用层状结构增加催化剂的活性位点,促进反应进行。在本研究中,我们首先合成了 Co2FeAl-LDH,然后活化PMS降解卡马西平。对比了不同钴铁比例的LDHs活化PMS降解卡马西平。系统研究了 PMS浓度、催化剂用量、卡马西平浓度、初始溶液pH值、水中阴离子和腐殖酸对的催化性能的影响。通过EPR实验和自由基阻断实验,证明了主要的活性自由基是SO4-,提出了 Co2FeAl-LDH活化PMS降解卡马西平可能的反应机理。2.在过渡金属催化剂活化PMS降解有机污染物中,一个重要问题是在降解过程中重金属的溶出,会对生态环境造成二次污染。为了减少钴的溶出,我们进一步热处理Co2FeAl-LDH得到钴铁铝层状双金属氧化物(Co2FeAl-LDO)。通过循环实验及金属的溶出情况,证明了煅烧得到Co2FeAl-LDO大大提高了催化剂的循环稳定性,同时降低了金属的溶出。通过对比不同金属组成,探索了钴铁铝活性金属的协同作用。系统研究了 Co2FeAl-LDO在不同条件下(PMS浓度、催化剂用量、卡马西平浓度、初始溶液pH值、水中阴离子、腐殖酸浓度、对环境中其他污染物的降解)的催化性能。通过EPR实验和自由基阻断实验,证明了主要的活性自由基是SO4-,研究了反应的机理。通过GC-MS检测卡马西平的降解中间产物,提出了 Co2FeAl-LDO活化PMS降解可能的反应途径。本研究提供了一种制备高效稳定的催化剂的方法,可用于活化PMS降解有机污染物。