葡聚糖水凝胶的制备

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葡聚糖是一种常用的生物大分子材料,在水凝胶领域中得到了广泛的应用,但是葡聚糖主链上均为羟基,所以其反应活性不高,改性较为困难,因此为了提高其在应用中的实用性赋予其一定的智能响应性,在本文中尝试将羧基引入葡聚糖中,不仅保留了葡聚糖的生物相容性还提高了它的溶解性,为后续反应的进行提供了可能。本实验中以二氯乙酸作为羧化剂向葡聚糖中引入了羧基,成功制备了羧甲基葡聚糖。在羧甲基葡聚糖的制备过程中通过改变NaOH的浓度、羧化剂的用量、反应的温度及反应时间探究影响羧甲基葡聚糖取代度的因素。研究结果表明:当NaOH浓度为50%、二氯乙酸的用量为15ml、反应温度在60℃、反应时间为5h时制备了取代度较高的羧甲基葡聚糖。通过将硫代甘油氧化形成二硫键,并将其作为交联剂将羧甲基葡聚糖与果胶交联在一起形成大分子水凝胶。通过傅里叶红外光谱,拉曼光谱,扫描电镜,流变测试,溶胀性能测试,释药行为及降解性能等表征手段对含有二硫键的水凝胶的物理和化学性能进行表征,综合红外和拉曼的分析结果发现氧化后的硫代甘油的巯基红外吸收峰消失,且在拉曼光谱中的500cm-1左右处可以检测到属于二硫键的特征峰,表明了二硫键的成功制备。通过水凝胶的红外谱图在1723.69cm-1处出现了酯基的峰,说明水凝胶制备成功。此外还探究了交联剂的含量对水凝胶溶胀、流变性能及载药能力的影响。研究结果表明,当交联剂的含量为30%时水凝胶的溶胀达到233.135%,而且通过扫描电镜可以观察到水凝胶具有很好的网络结构。为了探究水凝胶的载药能力,以BSA作为药物模型对水凝胶进行了载药测试,计算测试结果得到当交联剂为30%时水凝胶的载药能力最好,载药量为5.73%,水凝胶的包封率为32.63%。由于二硫键是一种具有可逆性质的共价键,通过巯基的氧化可以生成二硫键,反之在具有还原性的环境中二硫键可以断裂生成两个巯基。基于此理论,我们以DTT为还原剂对水凝胶进行了还原响应性测试,使水凝胶在含有DTT的溶液中发生还原反应断裂生成两个巯基,此时水凝胶发生降解。水凝胶的降解行为进一步说明了二硫键很好的交联在了水凝胶中。综上所述,含有二硫键的水凝胶不仅具有一定的载药及释药能力,还可以通过调控二硫键的还原性断裂来控制水凝胶的释药程度,从而赋予了葡聚糖水凝胶一定的智能响应性,使其在生物医学领域有着一定的应用价值。
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