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表面等离激元是指存在于金属和介质界面上的一种伴随着电子集体振荡的电磁波存在形式,这种模式下电场强度在界面两侧呈指数形式衰减,从而造成很强的电场增益效应。表面等离激元结构能够改变其附近空间的电磁波模式密度,从而改变周围量子发光体系的弛豫速率,影响到发光过程的效率和量子相干特性。表面等离激元共振结构把光场压缩到亚波长尺度,可以实现对光和物质相互作用的纳米尺度调控。在论文中,我们用格林函数方法研究了纳米金属天线对偶极子自发辐射和量子相干性质的影响,还研究了四能级原子中囚禁的布居数的量子拍频现象。
首先,我们研究了银纳米天线在发生表面等离激元共振时对其周围近场区域单分子荧光性质的影响。通过对优化系数(电场增益率和弛豫系数变化率的比值)的计算,发现当荧光分子的偶极矩与入射光偏振相同时,并且在距离纳米天线30~100 nm的近场区域内,荧光增益效果最佳。同时,还讨论了不同偏振方向荧光分子在天线周围不同距离、不同方向的平面、以及入射波长化时对于荧光性质的影响。利用纳米天线结构的共振模式,对于发光体系的量子光学性质进行纳米尺度调控的可能性。
然后,我们讨论了银纳米天线导致的各向异性真空对于附近粒子量子相干性质的纳米调控。在特定的纳米区域,粒子能够在弛豫速率很低的情况下产生很高的量子相干效应,而入射光波长的变化对于量子相干影响不大。还讨论了纳米天线的几何形状和材料发生改变时导致的量子相干性质变化。通过纳米天线的使用,可以实现原子的近场激发和量子相干现象的纳米尺度控制,这些发现有益于实现光和物质相互作用的纳米尺度调控。
最后,在四能级系统中上能级存在布居囚禁的前提下,我们发现了粒子数的量子拍频现象。这里的拍频现象根源于两个跃迁通道的相互干涉,并且拍频率由原子内部参数决定,也就是上能级的能级差和两个偶极矩的大小比值,这个频率的测量可以用于原子内部参数的精确测定。纳米共振天线造成的场增益效应以及各向异性真空,有助于量子拍频现象及其自发辐射的纳米尺度实现。