论文部分内容阅读
本论文选用汞、砷、铅、氯等微量元素含量较高的煤种，在半连续实验装置上考察了亚临界水萃取煤过程中几种微量元素及硫的脱除情况。主要考察了温度、压力和停留时间对煤中微量元素及硫脱除率的影响；并且运用TEM-EDX、SEM-EDX、密度分离、脱灰处理和逐级化学提取等直接和间接方法相结合的手段，研究了微量元素在煤中的赋存情况以及在亚临界水处理过程中其形态的变化；同时还进行了热解实验，对微量元素和硫的脱除及形态变化同亚临界水条件下的情况进行了对比;此外还采用工业分析、元素分析、ICP-AES、TG-MS、BET和燃烧值测定等方法对亚临界水萃取后萃余煤和常压下热解所得半焦的性质进行了分析，初步揭示了亚临界水萃取煤中微量元素及硫的机理。主要结论如下：
(1)亚临界水处理煤过程中可以脱除煤中的部分汞、砷、铅和硫，汞和砷的脱除率都大于相同温度下热解时的脱除率，而铅的脱除率却与相同温度下热解时的脱除率差别不大；随着亚临界水的温度升高和停留时间延长，汞、砷和铅的脱除率增加；在亚临界水处理煤过程中，以各种形态存在的汞和铅都有所减少，与矿物质结合的砷也有所减少，转化为挥发态从煤中逸出。
(2)在亚临界水处理煤过程中氯可以被部分脱除，随着亚临界水的温度升高，氯的脱除率增加；在此过程中，有机氯要先转化为无机氯然后逸出。
(3)亚临界水处理煤过程中，煤的大分子结构发生了不同于热解时发生的变化，同热解半焦相比，萃余煤大分子的侧链变短、芳香度增大、醚键-O-、酚羟基-OH、羧基-COOH和羰基-C=O都减少。
(4)煤中微量元素砷、汞、铅和氯以及硫在亚临界水中的脱除不仅是由于热解作用，同时也有赖于亚临界水对有机物和矿物质的溶解作用。