论文部分内容阅读
本文针对南大洋海洋近地层大气污染物分布特征及源解析的科学问题,于中国第32次南极科学考察（CHINARE）期间,采集中国近海至南大洋近地层海洋大气氮氧化物（NOx）和大气气溶胶颗粒物样品,研究了海洋近地层大气中氮氧化物,大气气溶胶颗粒物中多种金属元素和16种多环芳烃（PAHs）的空间分布特征,并对其来源进行解析。具体研究内容如下:（1）采用Saltzman法对中国近海至南大洋海洋近地层大气环境中气态氮氧化物日平均浓度进行测定。结果显示:海洋大气环境中气态氮氧化物日平均浓度的变化范围为0.0010.046 mg/m3,NO日平均浓度的变化范围为0.0010.036mg/m3,NO2日平均浓度变化范围为ND（未检出）0.015 mg/m3。中国近海至南大洋海洋近地层大气NOx中NO占主要成分。南极圈外海洋近地层大气NOx分布特征显示:离陆地越近,NOx浓度越高,NO2:NO值越大,反映出海陆差异及人为污染对海洋近地层大气的影响。远离陆地的南大洋航段NOx显示较低的大洋背景值;南桑威奇群岛的火山活动导致附近海域高浓度的NOx分布,西风带的阻隔导致该区域NOx向周围扩散时,难以穿越西风带,向南极大陆边缘扩散的趋势更加强烈,影响大范围南大洋近地层大气NOx浓度分布;人为活动可能是南极半岛和中山站附近海洋近地层大气高浓度NOx和高NO2:NO值的重要原因。（2）采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）对南大洋大气总悬浮颗粒物中16种金属元素进行测定。结果显示:南大洋大气气溶胶中金属元素平均浓度从大到小顺序排列为:Ca>Mg>Fe>Cr>Mn>65 Cu>As>63 Cu>Ni>V>Co>Cd>Ag>Mo。其中Mg和63 Cu之外,大洋中金属元素均存在未检出现象。Ca,Mg和Fe浓度较高,最高浓度分别为4208.9 ng/m3、963.8 ng/m3和91.8 ng/m3,其余金属元素含量较低,最大浓度在10-210之间。在全球范围上,金属元素在近岸地区浓度较大,远离内陆及火山活动的南大洋中含量最低。南桑威奇群岛（28.00°W,60.56°S）常年的火山活动导致该海域大气气溶胶中存在大量的火山源气溶胶,对海洋近地层大气气溶胶中金属元素的分布产生明显影响,火山活动产生Fe元素在南大洋年沉降通量约为2.7×109 g即2700 t,单位面积每年沉降通量为0.77mg/（m2·a）。金属元素富集因子法源解析结果显示:西澳大利亚弗里曼特尔港海域气溶胶金属元素主要来源于人为源;南极半岛和中山站海洋气溶胶中金属元素存在一定的人为源;其他南大洋海域气溶胶金属元素主要来源于自然源。（3）采用气相色谱质谱法（GC-MS）对南大洋近地层大气总悬浮颗粒物中16种PAHs进行测定。结果显示:ΣPAHs总浓度在0.3021～4.4631 ng/m3之间,相对于近海大气气溶胶PAHs污染物含量较低。在16种PAHs中五环化合物占南大洋近地层大气气溶胶中PAHs比例最大,三环化合物次之,六环化合物第三。PAHs比值法源解析结果显示:海洋大气气溶胶中PAHs主要由海陆源化石燃料燃烧产生的污染物扩散至海洋引起的;南极圈内海洋大气受南极大陆人为活动影响,但是可能受气象条件清除作用影响较大。（4）本文首次观测到南大洋南桑威奇群岛（28.00°W,60.56°S）附近海域近地层大气因火山活动而排放的大气污染物质,其中氮氧化物以南桑威奇群岛为中心往南大洋扩散,由于西风带等影响,被隔离在南大洋内部,并且主要往南桑威奇群岛西部南大洋海域扩散。金属在南桑威奇群岛因火山活动排放的地壳元素导致周围海域金属元素相对于南大洋海域异常升高。但是南大洋近地层大气气溶胶中PAH主要来源于外来的人为污染源,且南桑威奇群岛火山活动不产生PAHs,所以南桑威奇群岛附近海域PAHs的含量没有明显的升高迹象。