丙烷脱氢铬基及锌基催化剂研究

来源 :烟台大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:taicangliliang
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
丙烯是一种重要的化工原料,其应用前景广阔。目前丙烷直接脱氢技术被认为是丙烯生产最有前景的方法之一。在众多丙烷脱氢催化剂中,Pt和Cr基催化剂研究居多,在成本和催化剂稳定性方面,Cr基催化剂更具有优势,但Cr基催化剂对环境不友好且易积碳,因此,降低Cr的含量和提高抗积碳能力是未来Cr基催化剂应用于丙烷脱氢反应追求的目标。研究者们发现价格低廉且无毒的Zn基催化剂对丙烷脱氢有活性,且具有抗积碳的能力,但研究尚不成熟,需要进一步探究。本文针对低Cr含量的Cr基催化剂和Zn基催化剂在丙烷直接脱氢反应中开展基础研究。
  (1)本课题组自主开发低含量Cr基催化剂应用于丙烷直接脱氢,该催化剂在颗粒尺寸40~80目,丙烷流量40~100mL/min范围内,催化剂反应性能基本不受内外扩散的影响。在P=0.1MPa,T=595℃,GHSV=600h-1条件下,该催化剂性能最佳,丙烷转化率45.9%,丙烯选择性80.7%。该催化剂能够维持较长时间的催化活性,明显优于工业催化剂,但该催化剂存在积碳问题。
  (2)针对积碳问题,采用等体积浸渍的方法制备Zn基催化剂应用于丙烷直接脱氢。考察了5种不同载体对催化活性的影响,结果显示,以活性炭为载体,Zn基催化剂活性最好。工艺条件优化结果显示,在P=0.1MPa,T=565℃,GHSV=400h-1条件下,催化剂3%Zn/AC催化效果较优,丙烷转化率33.0%,丙烯选择性75.1%。考察了催化剂中Zn负载量对丙烷直接脱氢的影响,结果显示,以活性炭为载体,6%是最佳的Zn负载量。对反应前后6%Zn/AC催化剂进行热重测试,从测试结果知,6%Zn/AC催化剂具有抗积碳的能力。
  (3)制备ZIF-8基高分散Zn-N-C催化剂应用于丙烷直接脱氢,考察了ZIF-8不同试剂摩尔配比和不同碳化温度对催化活性的影响,根据催化性能知,最佳试剂摩尔配比是Zn(NO3)2?6H2O:2-mIm:PVP=4:32:4,最佳碳化温度为1000℃。在P=0.1MPa,T=595℃,GHSV=600h-1下,该催化剂性能效果最优,丙烷转化率34.4%,丙烯选择74.1%。采用同等Zn含量的ZIF-8基高分散Zn-N-C催化剂和Zn/AC催化剂对其进行寿命测试,从测试结果知,反应30h,前者的催化活性优于后者,相同反应时间,丙烷转化率相差最大能达到9.80%,这说明ZIF-8基高分散Zn-N-C催化剂在丙烷直接脱氢上有一定优势。
其他文献
CO_2是主要的温室气体,也是廉价丰富的C1资源。以CO_2作为原料合成环状碳酸酯是CO_2资源化利用最有前景的途径之一。这也有利于我国实现碳达峰、碳中和目标。环状碳酸酯是高附加值的精细化工产品,具有沸点高,低毒,结构稳定和生物可降解性等特点,从而广泛的用于锂电池的电解液,印染、纺织工业中。因此本文分别以环氧化物和烯烃为底物,合成了一系列的催化剂用于环状碳酸酯的合成。第一部分工作是基于环氧丙烷(P
目前常用的吸附剂分离手段主要有离心分离、膜分离和磁分离,但他们普遍存在处理方法复杂、耗时、耗能等问题。研发出具有高吸附性、易分离、可循环利用的吸附剂对于处理实际污水具有重要意义。蒙脱石是一种储量丰富、加工成本低且具有高吸附性能的天然矿物,在重金属污水防治领域有较大的应用潜力。而羧甲基壳聚糖作为一种絮凝剂,能够促进吸附剂的聚集沉降,实现低成本的快速分离,同时其结构中含有多种官能团,也能提高对重金属离
学位
近年来,水系金属离子电池由于其高安全性、低成本和环境友好性受到广泛关注。但是,电池循环性能差、电压和能量密度低等问题限制了水系金属离子电池的实际应用。电池性能主要受正负极材料性能的影响,而现有电极材料不能满足应用需求,因此,探索和合成新型的电极材料是提升水系金属离子电池性能并推动其广泛应用的关键和难点。本论文设计并合成了新型电极材料,对材料的物化性质、电化学性能以及充放电机理进行了系统的研究,为水
TiO_2因其化学稳定性好、遮盖力强、白度高、成本低等优点,在涂料、化纤、橡胶等领域获得广泛应用。由于TiO_2本身的光活性,相关产品经历长时间的光照后,会发生失光、黄变、老化等耐候性降低的现象。因此在工业生产过程中,一般需要对TiO_2颗粒进行无机包膜处理以提高其耐候性。本论文围绕TiO_2的耐候性与光电化学活性的关系,首先深入探索了煅烧工艺对TiO_2光电催化活性的影响,揭示了缺陷态对TiO_2内载流子传输的影响机制;同时,建立了TiO_2耐候性的光电化学评价方法,该
通信设备与电动汽车的飞速发展使得对储能设备的要求越来越高,其中锂离子电池的高能量密度引起了人们的研究兴趣。其中正极材料起主导作用,正极材料中由镍钴锰组成的三元正极材料(NCM)是目前最有前途的正极材料之一。但在循环过程中,由于Li+与Ni2+离子半径相似,会造成Li+/Ni2+混排,降低电池容量等问题,这都影响了三元正极材料的实际应用,所以对三元正极材料的改性探究是十分有必要的。而在实际生产中对三
营养元素在海岸带生态系统中发挥着重要的作用,研究它们的浓度能对海岸带水质状况能够进行评估,对海岸带区域生态系统的安全以及人类健康提供科学的依据。不锈钢针电极因其尺寸小、制备简单、响应迅速、背景电流小和信噪比强等优点,展现出了优异的电化学传感性能,在营养元素检测方面展现出了广阔的应用前景。但裸不锈钢针电极由于灵敏度的限制,并不能直接将其应用于电化学检测中,因此需要功能材料的修饰来提高不锈钢针电极分析
学位
近年来,人们对酸雨、雾霾等环境问题的关注度逐渐增加,不仅威胁着人体健康,还会对生态系统有直接或潜在的危害。燃料油燃烧以及汽车尾气排放产生的硫氧化物是造成这些环境问题的主要原因之一,因此对燃料油进行深度脱硫迫在眉睫。氧化脱硫由于反应条件温和、选择性高,使其在柴油脱硫中被广泛关注。离子液体(IL)由于其良好的热稳定性,不易挥发性,有着传统有机溶剂不可比拟的优点,作为绿色介质受到了广泛的关注。本研究以[
学位
2017年,国家提出能源发展规划,将在全国范围内分阶段推广车用乙醇汽油,作为原汽油添加剂之一的甲基叔丁基醚(MTBE)用量将会逐步减少,直至完全退出汽油添加组分,其原料异丁烯也应寻找新的应用途径。本文通过等体积浸渍法制备了负载型Fe_2O_3-N/β分子筛和Fe_2O_3-Cl/β分子筛催化剂,并对其催化混合碳四中异丁烯选择性齐聚反应进行评价研究,在催化剂的最佳制备条件下,研究抑制剂对混合碳四中异
学位
透明质酸(Hyaluronic acid,HA)具有良好的生物相容性、亲水性、粘弹性和低免疫原性,是目前最常用的注射微整手术填充材料之一。现行行业标准YY/T 0962-2014《整形手术用交联透明质酸钠凝胶》从发布到现在,有些内容和指标已经不能适应行业的进步和发展。例如:标准中缺少成品中蛋白质含量的限量要求和检验方法,同时重金属总量、溶胀度、游离透明质酸钠含量、注射器芯杆推挤力、交联剂残留量等项
学位
超级电容器是一种重要的电化学储能器件,具有功率密度高、充放电速度快、循环寿命长等优点。基于储能机制不同,超级电容器可分为双电层电容器、法拉第电容器与混合电容器。镍基材料是典型的超级电容器用法拉第电池型电极材料,具有理论比电容高、电化学活性好、成本低廉的特点,然而其存在着倍率性能差、导电性低、稳定性差等问题。针对这些问题,本论文以二维及分级结构为基础,通过调控材料微观结构、优化材料组成等手段,获得了