铌酸盐和类石墨相碳化氮半导体材料的制备、表征及光催化性能研究

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现代科学技术的快速发展给人们的生产和生活带来了极大的便利,但随之而来的严重环境污染和能源短缺问题同样给人类的生命和健康带来了极大危害。因此,寻求对环境友好并且符合可持续发展理念的方法来处理这些污染物和生成新能源势在必行。光催化技术作为处理环境和能源问题的最先进的方法之一,已被普遍认为是解决当前环境污染和能源危机的一种可行途径。目前,已经有众多的研究证明光催化技术可以利用太阳能将水分解生成H2以及有效地催化降解有机污染物。但是,受到半导体光催化剂价导带位置以及光生电子空穴对复合率高等问题的限制,光催化反应对太阳光的利用效率仍然很低。因此,本文中我们以高导带的铌酸盐和g-C3N4这两种典型的材料为研究对象,通过构建异质结或金属离子掺杂等方式来增强半导体对太阳光的吸收并且降低光生电子空穴对的复合,以此来提升它们的光催化性能。本论文重点研究了以下几个方面:  一、NaNbO3晶体的水热合成及其负载Cu2O后的光催化性能研究  通过水热法成功合成了形貌均一的NaNbO3立方体,继而使用化学沉积法将Cu2O微粒负载于其表面,以构成异质结构。然后我们通过探究复合材料对甲基橙的的降解效果来评估其催化性能。结果证明,负载Cu2O后的NaNbO3对染料的降解效果是纯NaNbO3的9倍。另外,我们利用荧光和瞬态光电流响应证明复合光催化剂可以有效地转移和分离光生载流子,进而增强其催化性能。  二、控制合成六角星纳米结构的ZnNb2O6晶体并通过掺杂Ni2+提升其光催化活性  通过水热法调节反应的温度,时间以及溶液pH等条件,控制合成了尺寸较小,形貌较好,纯度较高的ZnNb2O6晶体,并利用水热法成功的将Ni2+掺杂进ZnNb2O6晶体。随后,我们考察了不同样品的光催化性能,实验结果证明,复合材料对亚甲基蓝的降解效果更为显著。通过使用光致发光光谱和电子自旋共振分析证明镍离子掺杂引进的杂质能级可以使电子更容易的在光照下被激发,提高了其光响应区域而进一步增强其光催化活性。  三、石墨烯/双相g-C3N4异质结光催化剂的合成及其光催化降解污染物与分解水产氢性能的研究  我们将尿素和三聚氰胺两种物质按照不同的反应物质量比混合均匀后再通过简单的实验过程,得到双相g-C3N4异质结,并通过实验探索了最佳的反应物质量比。然后,我们将石墨烯负载在双相g-C3N4上得到石墨烯/双相g-C3N4样品。结果证明,双相g-C3N4异质结光催化剂不但对罗丹明B和四环素有很好的降解效果,而且,在不使用贵金属作为助催化剂时,仍然有很好的光催化分解水产氢效果。并且,我们通过光致发光光谱和电子自旋共振分析发现石墨烯/双相g-C3N4异质结可以有效地抑制光生电子空穴的复合率,并且可以加快光生载流子的转移,进而提升其光催化活性。  四、Cu/g-C3N4光催化剂的合成及其光催化降解污染物与分解水产氢的研究  通过简单的方法合成了一系列由Cu纳米颗粒修饰的g-C3N4样品。并且,通过使用罗丹明 B为研究对象,证明复合材料对有机染料有良好的光催化性能。另外,通过光催化分解水实验证明在使用Cu来代替贵金属作为助催化剂的情况下,样品仍然具有很好的光催化分解水产氢效果。最后,我们通过使用电子自旋共振和光电流测试,证明了Cu纳米颗粒修饰的g-C3N4可以有效地抑制光生电子空穴的复合率,并且可以加快光生载流子的转移,进而提升了其光催化活性。
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