论文部分内容阅读
二氧化碳的光催化能源化日益受到广泛关注，实现CO2还原的关键步骤在于催化剂的选择，半导体纳米催化剂由于具有可控的能带结构以及较大的比表面积等性质而成为研究的焦点。钛酸锶(SrTiO3)是一种钙钛矿构型的宽禁带直接带隙半导体，具有无毒、化学稳定性好等优点。但是其较宽的禁带宽度(3.3 eV)使其只能吸收紫外光而不能利用太阳光能中的可见光。所以，对其进行阳离子掺杂来调整能级结构，有利于促进光吸收和CO2的催化还原。其次，贵金属银颗粒由于表面等离子体效应，可以促进可见光响应，同时有利于光生载流子的分离。最后，为实现催化剂的简便回收，将纳米磁性材料与上述催化剂复合制得了磁性复合催化剂。详细地，本文主要研究了以下三部分内容: 1.首先用超声化学法优化了钛酸锶的制备参数，发现pH值是影响产物形貌和结晶性能的重要因素，在优化条件下制备Cr3+掺杂的钛酸锶，并通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射能谱、X射线光电子能谱、X射线衍射谱、高分辨透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱等研究了样品的形貌、元素组成、晶体结构、光学性能以及能带结构等性质，发现，Cr是以Sr位替位掺杂的，通过引入Cr3d轨道能级和氧空位缺陷而产生了可见光吸收。催化测试表明，所制备的铬掺杂钛酸锶材料可以在可见光条件下将二氧化碳还原为甲烷，并且有较高的产量和稳定性。 2.用简单易行的紫外光照还原的方法，将金属银纳米颗粒沉积到上述制备的掺杂纳米材料表面，从而制得了不同银沉积量的掺杂钛酸锶材料3％Ag@CSTO、5％ Ag@CSTO和7％ Ag@CSTO。紫外-可见漫反射光谱证实了金属银的表面等离子体效应的存在，催化结果表明样品5％ Ag@CSTO具有最高的催化活性，达11.5μmol/g。 3.探索了纳米磁性材料铁酸钴(CoFe2O4)的水热法合成条件及其与掺杂钛酸锶的复合。首先，在单一溶剂中加入少量的水，强烈的金属阳离子水解加快了均相成核过程，从而改善了产物分散性，从而有望不必再使用高分子分散剂，即，用清洁廉价的水取代了聚乙烯吡硌烷酮(PVP)。另外，由于pH值能影响不同金属离子的相对沉淀速率，从而影响产物的元素组成，少量的NaOAc可起到缓冲剂的作用。由此制得的材料具有亚铁磁性，与以上制备的掺杂钛酸锶复合后，有望利用外加磁场将其从悬浮液中分离出来。