压缩CO2对表面活性剂体系性质和结构的调控研究

• 作 者: 赵悦菊
• 机 构: 中国科学院大学
• 出 处: 中国科学院研究生院 中国科学院大学
• 发表日期: 2011年期
• 关键词: 二氧化碳 材料制备 化学反应 表面活性剂 微观结构

超临界或压缩CO2是常用的绿色介质，研究其对表面活性剂体系的调控作用具有重要的理论和实际意义。本论文研究了压缩CO2对不同表面活性剂体系相行为、分子间相互作用和微观结构的影响规律和机理，探索了这些新型体系在化学反应和材料合成中的应用。具体内容和结果如下：　　
1.研究了压缩CO2对十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)/正庚烷/水乳液体系的相行为、分子间相互作用和微观结构的影响。发现通过控制CO2的压力，可以对乳液的性质进行有效的调控，并且可以诱导多种新型纳米乳液的形成。在CO2/CTAB/正庚烷/水乳液体系中制得了单分散、具有规则介孔的二氧化硅空心球。通过改变CO2压力可以对二氧化硅空心球的介孔尺寸进行有效调控。进一步在CO2/CTAB/正庚烷/水/苯乙烯乳液体系中进行了苯乙烯环氧化反应。发现苯乙烯的转化率随着液滴尺寸的减少明显增加，当纳米乳液形成且液滴尺寸最小时，苯乙烯的转化率达到最大值。　　
2.以N-乙基全氟辛基磺酰胺为乳化剂，成功制备了1，1，3，3-四甲基胍乙酸盐(TMGA)/超临界CO2乳液。在这种新型乳液体系中，合成了具有规则介孔的金属-有机骨架化合物(MOF)纳米球。这种新颖结构的MOF材料具有良好的传质性能，在气体储存与分离、蛋白质封装和催化等方面有潜在的应用。此外，在SC CO2-甲醇溶液中合成了一种新型的Ru/MOF复合材料。这种Ru/MOF纳米复合物对于环己烯和苯加氢反应具有很高的催化活性和稳定性。　　
3.研究了压缩CO2对卵磷脂/环己烷反胶束溶液中不同物质的增溶性、微观性质和微观结构的影响。发现在一定压力范围内，CO2能显著提高反胶束对水、溶菌酶和PdCl2的增溶作用，反胶束的稳定性可由CO2的压力控制，CO2可以诱导圆柱状的卵磷脂反胶束转变为球状反胶束。对CO2特殊作用的机理进行了探讨。在上述CO2/卵磷脂/环己烷反胶束体系中，合成了形貌不同的SiO2粒子。