【摘 要】
：
氢气(H2)具有环境友好和高能量密度的特点,被公认为最有希望的替代能源之一。随着分布式氢燃料电池的发展,对甲醇(CH3OH)的水相重整制氢效率要求逐渐提高。由于CH3OH理论氢含
论文部分内容阅读
氢气(H2)具有环境友好和高能量密度的特点,被公认为最有希望的替代能源之一。随着分布式氢燃料电池的发展,对甲醇(CH3OH)的水相重整制氢效率要求逐渐提高。由于CH3OH理论氢含量高达18.8,价格低廉并且其水溶液可以催化重整制氢,因此成为大规模生产H2的研究热点。然而,由于CH3OH的热力学稳定性,将其转化为H2需要较高的温度(200-350℃)和较高的压力(2.5-5.0 MPa),因此达到实际应用的要求还有一定难度。为了实现低温和常压下催化甲醇重整制氢,通过将Pt金属纳米粒子负载在合适的载体上,增加Pt的分散度,并通过调节其电子结构以加速Pt基催化剂活化甲醇脱氢效率。高度分散的Pt颗粒与金属氧化物载体本身的结合使得负载型Pt催化剂能够表现出比单独的Pt金属纳米粒子更加高效的甲醇分解能力。进一步地,还可以通过表面工程对催化剂进行双金属处理,以获得带有核壳结构的合金体系。由于相邻金属之间的独特相互作用,合金的形成可以在改变金属的电子密度(配体效应)的同时,减少多重吸附位点的数量(整体效应)。这些变化能够影响底物在催化剂表面的吸附性能,从而让双金属催化剂显现出独特的催化活性和选择性。然而尽管合金化可以改变催化性能,在脱氢过程中催化活性物质将甲醇转化为氢气的催化路径仍未被阐明。基于此,本论文的研究内容如下所示:(1)本课题通过简单的热处理方法制备了纳米合金PtSn/A12O3催化剂。Sn掺杂到Pt晶格中使晶格膨胀,电子从Sn转移到Pt,形成富电子态的Pt0和亚稳态Pt2+物种。负载于高比表面积A12O3纳米片表面的不同价态的富电子Pt是甲醇低温催化重整制氢反应的活性中心,是提高催化性能的关键因素,实现了低温催化甲醇溶液高效产氢的目标。(2)采用浸渍法制备了壳层可控的Pt@Au/MoS2核壳结构催化剂,电子从Au转移到Pt,在催化剂表面形成Ptδ-和Au+的独特电子结构,这种富电子的Ptδ-和缺电子的Au+的包覆结构使得Au与载体MoS2、核层Pt之间产生电子相互作用,从而促进催化性能的整体提升,揭示了表界面电子结构对甲醇重整制氢的关键作用。负载在具有层状结构高比表面积的MoS2载体上,提高了催化性能,并实现了低温常压下对甲醇、甲醛、甲酸等C1生物质衍生物小分子的重整制氢。总之,本论文提出了不同价态富电子Pt负载在高比表面积载体上的Pt基催化剂在甲醇催化重整制氢反应中的作用,为甲醇多相催化重整机理的理解上提供了新的方向。
其他文献
近5年来,随着国家经济社会的快速发展,综合实力的不断提高,《全民健身计划(2016-2020)》广泛深入实施,全身健身成为常态。国内马拉松赛事井喷式增长,参赛人数呈几何级数增长,
SiC作为第三代半导体的代表,具有优良的光电特性。SiC薄膜的宽带隙、强的非线性光学响应使其在制备微电子集成和光电子器件领域前景巨大。SiC薄膜在特定条件下会与氧气或者水蒸气反应生成SiO_xC_y薄膜。SiC薄膜作为半导体材料,其三阶光学非线性研究的较多,而使用磁控溅射法制备的不含氢键的SiC薄膜的三阶光学非线性方面研究较少。论文使用Z-scan技术(1064 nm波长,25 ps脉宽基频光)对
加入世贸组织以来,我国经济持续健康发展,企业创新不断推进,产业结构持续优化,企业产能利用率也随之快速提升。但2008年,受国际金融危机的深层次影响,我国对外贸易严重受挫,国内外市场持续低迷,我国部分产业供需矛盾日益凸显。尤其是部分传统制造业,其产能普遍过剩,大规模产能得不到有效释放,由此爆发了新一轮的产能过剩。随着我国“一带一路”合作倡议和“走出去”战略的实施,加强对外产能合作、扩大对外直接投资或
随着网络流量迅速增加,基于其上的网络隐蔽通信技术快速发展。基于拥有较大流量的网络应用的隐写方法具有较好的隐蔽性,会给网络信息安全带来更严重威胁。针对此,本文以当前网络流量占比较大的Bit Torrent、SSL以及HTTP三种应用下的隐蔽通信为研究对象,开展相应的网络隐写检测算法研究,具体工作如下:1.针对BitTorrent网络中基于Piece消息的隐写方法,本文提出了一种基于多特征的隐写分析方
随着2003年预防和减少青少年犯罪工作体系的提出,上海市建立起三支司法社会工作服务的专业人才队伍,Y机构于2009年在MH区率先试点派社会工作者进驻监所为违法/涉罪青少年提供专业服务,取得了良好的服务成效。笔者在实习过程中发现,驻所社会工作者在开展服务的过程中会遇到很多阻碍和困难,于是产生了“驻所社会工作者如何应对服务困境,以保证专业服务的顺利开展”的思考和疑惑。基于此,本研究以场域理论为研究视角
不锈钢-碳钢层合板是一种资源节约型、高性价比的新型材料,综合了不锈钢与碳钢的优异性能,做到了低成本应用。激光弯曲成形技术是无模具柔性成形技术之一,利用激光能量诱导板
高温超导体具有较高的临界温度,较大的临界电流密度并且可以捕获较大的磁场。这些优秀的材料特性使得高温超导体被广泛应用于制备超导磁体和超导电缆。高温超导材料的大规模
随着互联网技术的发展,互联网服务提供商所要处理的数据量已成突变性的增长。特别地,在电子商务领域,随着网购的人数逐年增多,平台每天记录到的数据集量也越来越庞大。因此,如何更加有效的利用收到的信息,以及如何确保收集来的数据的正确性成为平台迫切解决的问题,此外,随着有关用户购物行为的数据挖掘业务的不断增长,围绕着电商平台数据监控,数据统计可视化的需求逐渐显现。基于用户行为的监控预警系统的出现,将使电商平
Z油田开采年限久,目前已经进入高含水、高采出程度、高递减阶段,流体关系复杂。油田新井含水率高,并且该区测井系列混杂,测井资料不配套,也未展开对水淹层测井解释的分析研究
我国目前已成为仅次于美国、日本的全球第三大债券市场,强烈的债务融资需求大力促进了我国债券市场的发展,与此同时债券市场的发展也促进了我国信用评级业的发展,并且评级机构的债券信用评级对不仅对进一步提高市场定价效率,降低定价成本,缓解金融市场中的信息不对称现象具有重要作用,而且也有助于政府的监管部门降低债券市场的准入门槛,制定行之有效的监管政策,促进金融市场的良性发展,同时也有利于树立了投资者信心,激发