【摘 要】
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芳烃是最重要的大宗化学品之一,当前主要来自于石油催化重整。随着石油资源的不断枯竭,利用非油基碳资源经合成气制取芳烃被认为是一条可行的途径之一。本论文基于反应耦合研究思路,设计并合成锆基氧化物/沸石分子筛双功能催化剂,并研究其在合成气直接制芳烃反应中的催化性能,进一步开展催化剂构效关联。论文首先在Zr-Zn氧化物的基础上通过筛选不同的金属助剂,确定了 Zr-Zn-Fe的氧化物组成。Fe的加入有助于提
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芳烃是最重要的大宗化学品之一,当前主要来自于石油催化重整。随着石油资源的不断枯竭,利用非油基碳资源经合成气制取芳烃被认为是一条可行的途径之一。本论文基于反应耦合研究思路,设计并合成锆基氧化物/沸石分子筛双功能催化剂,并研究其在合成气直接制芳烃反应中的催化性能,进一步开展催化剂构效关联。论文首先在Zr-Zn氧化物的基础上通过筛选不同的金属助剂,确定了 Zr-Zn-Fe的氧化物组成。Fe的加入有助于提高催化剂的活性和芳构化能力。进一步优化Zr-Zn-Fe氧化物中各金属组分之间的比例,发现Zn或Fe的含量增加有利于CO加氢转化但不利于芳烃的生成,优化后的Zr/Zn/Fe摩尔比为50:1.1:0.1。进一步研究了 H-ZSM-5分子筛硅铝比、氟处理、硅烷化处理等方式对催化性能的影响,结果表明,分子筛的酸性增加有利于CO加氢转化和抑制高碳产物的生成;氟处理可以增加分子筛的比表面积和孔容,从而提高芳烃的选择性;硅烷化处理可以钝化分子筛外表面的酸性位,抑制重质芳烃的生成,提高BTX的选择性;而分子筛先氟处理后硅烷化处理的改性方式综合了两者的优点,有利于促进总芳烃和BTX的选择性的生成。论文进一步对反应条件和氧化物与分子筛的匹配的进行了考察,发现反应压力的增加有利于催化剂的活性和芳构化能力,温度增加有利于合成气生成甲醇,温度降低有利于甲醇的芳构化,催化剂中氧化物的比重增加会有利于CO加氢转化而不利于芳烃的生成,研究确定了 5MPa、400°C和氧化物与分子筛质量比1:2的条件适合合成气制芳烃。在优化的Zr-Zn-Fe(50:1.1:0.1)/H-ZSM-5(120)-F-0.36M-CLD3双功能催化剂上具有优良的合成气制芳烃性能,CO转化率能达到16.7%,芳烃选择性和BTX选择性分别为66.5%和33.8%,此时CH4选择性只有1.7%,而且催化剂稳定性良好。
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