基于氮氧同位素的高砷地下水氮来源、转化及富砷意义

来源 :中国地质大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:hunyuan
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高砷地下水在全球广泛分布,给人们的身体健康带来了严重影响。以有机质为电子供体,微生物介导的铁锰氧化物还原性溶解被认为是地下水砷富集的主要过程,而NH4+作为有机质分解产物之一,其浓度可以作为有机质分解程度的标志,因而高砷地下水往往伴随着高含量的NH4+、较低含量的NO3-。但对于高砷地下水NH4+及NO3-的来源、转化过程及其对于砷迁移富集的意义并没有明确的认识。因此,论文以河套盆地为研究区,以地下水系统氮、氧同位素为主要研究对象,识别地下水氮的来源、转化过程及富砷意义。论文取得主要认识如下:(1)河套盆地地下水主要来源于大气降水,并且受到强烈的蒸发作用影响。由山前到平原区地下水TDS逐渐升高,水化学类型由Ca-SO4-HCO3逐渐转化Na-Cl。地下水具有明显的氧化还原分带,由山前到平原区还原性逐渐增强,ORP、DO、NO3-、SO42-/Cl-降低;As、Fe、Mn、NH4+、Fe(II)等逐渐增加。(2)沉积物实验结果发现,砂质沉积物pH较高,EC、TOC、NH4+含量较低,而粘土、粉质粘土层pH较低,EC、TOC、TN、NH4+含量较高。沉积物NH4+可能来源于天然有机物的矿化,并且吸附在粘土层。地下水NH4+的分布呈现出与沉积物较为一致的特点,反映了地下水中NH4+来源于沉积物NH4+的解吸。(3)山前地下水δ15N-NO3、δ18O-NO3值较低,δ18O-NO3落于硝化作用理论范围内,主要发生硝化过程;过渡区-平原区的δ15N-NO3、δ18O-NO3明显呈现正相关关系,与ln(NO3-)线性负相关,表明该区域发生了反硝化过程,且该过程中有机碳提供电子;由15N、18O同位素富集因子等因素判断,平原区还可能发生了硝酸根异化产铵(DNRA)过程。(4)由地下水NH4+与其他离子关系及δ15N-NH4发现,研究区地下水NH4+主要来源于有机物的矿化分解,并且在次氧化环境的过渡区发生了厌氧氨氧化过程,导致δ15N的升高;而在平原区浅层地下水δ15N明显低于有机物矿化的值,表明大部分受到DNRA过程的影响。当NH4+含量较大,有机物分解程度也较高,地下水处于强烈的还原环境,使得含砷的铁氧化物发生还原性溶解,有利于砷的富集,同时As(V)被还原成As(III),更利于砷在含水层的迁移。
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