【摘 要】
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随着化石能源的日益枯竭,开发可再生清洁能源刻不容缓。氢气具有热燃烧值高,清洁环保等优点,是一种理想的能源载体。化石能源重整、电催化分解水以及光催化分解水等是几种常
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随着化石能源的日益枯竭,开发可再生清洁能源刻不容缓。氢气具有热燃烧值高,清洁环保等优点,是一种理想的能源载体。化石能源重整、电催化分解水以及光催化分解水等是几种常见的制氢方法。其中,光催化分解水能够利用丰富的太阳能制氢,被认为是一种非常具有应用前景的技术。制备出高效催化剂是决定光催化产氢能否实现应用的关键。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种二维层状结构的半导体材料,具有廉价易得、光吸收系数高等优势。然而,较高的载流子复合率以及有限的可见光吸收（<460 nm）等缺点严重限制了g-C3N4的产氢性能。同时,在产氢过程中,通常需要担载贵金属助催化剂Pt提高产氢速率。针对载流子复合严重以及有限的可见光吸收问题,本文将氧化石墨烯（GO）与g-C3N4进行插层复合改善了g-C3N4光生载流子复合严重问题,通过曙红染料敏化扩展g-C3N4的可见光吸收。通过担载PtNi以及PtCo合金助催化剂降低贵金属Pt使用量。具体研究内容如下:（1）通过GO插层复合以及曙红敏化分别显著改善了g-C3N4光生载流子复合以及有限的可见光吸收,使g-C3N4可见光产氢性能得到明显提高。采用NaBH4液相还原法在g-C3N4表面原位还原贵金属Pt助催化剂,然后通过超声复合将g-C3N4/Pt与GO进行插层复合,得到g-C3N4/Pt/GO三元复合催化剂。研究了不同种类呫吨染料、染料/催化剂比例以及g-C3N4/GO比例和复合方式对g-C3N4/Pt/GO可见光产氢性能的影响。当以曙红染料作为敏化剂,g-C3N4与GO的质量比为2:1,催化剂与曙红的质量比为1:1时,得到产氢性能最优的复合催化剂g-C3N4/Pt/GO,其产氢速率达到3.82 mmol/g/h,最高的表观量子效率达到9.7%（420 nm）。与曙红敏化的g-C3N4/Pt和GO/Pt样品相比,产氢速率分别提高了2.1和7.7倍。曙红染料敏化使可见光吸收扩展到600 nm左右,GO插层复合不仅提高了曙红吸附量,也会改善电子-空穴对的分离效率。（2）通过担载PtNi与PtCo合金替换Pt助催化剂,在降低Pt使用量的同时进一步提升了g-C3N4可见光产氢性能。采用NaBH4液相还原法担载PtNi与PtCo合金助催化剂。研究了Pt/Ni及Pt/Co摩尔比例以及担载量对可见光产氢性能的影响。对于PtNi合金,当Pt/Ni摩尔比为1:1,担载量为0.5%时,g-C3N4/PtNi/GO产氢速率达到最优的5.89 mmol/g/h。相比于相同条件下的g-C3N4/Pt/GO样品,产氢性能提高1.54倍。对于PtCo合金,当Pt/Co摩尔比为1:3,担载量为1%时,产氢速率达到最优的5.05 mmol/g/h。相比于相同条件下的g-C3N4/Pt/GO样品,产氢性能提高1.32倍。合金助催化剂提高产氢性能的原因在于助催化剂分散性较好以及活性位的增加,从而有利于光生载流子的分离。
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