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紫外波段的激光在工业、医疗以及科学研究等许多方面有着非常重要的应用。利用非线性晶体的频率转换作用将固体激光器产生的激光从红外波段转换到紫外波段，是目前获得紫外激光最常用的方法。但是这种方法通常需要用到两块非线性光学晶体进行两次二阶非线性频率转换。而且二阶非线性频率转换过程只能存在于非中心对称的晶体中，在现有的光学晶体中能够满足实际使用要求的晶体数量并不多。事实上，通过三阶非线性效应也同样可以实现该波段的激光频率变换，且过程不受到晶体对称性的限制。但是由于大多数情况下，对于大部分晶体材料而言，其三阶非线性效应非常弱，很难观察到明显的三次谐波现象。因此，长久以来，这种利用三阶非线性频率转换产生紫外激光的方法并未得到太大的关注，中心对称的晶体也一直被认为不具有非线性光学效应。本论文的主要工作是对在具有对称中心的非线光学性晶体中产生紫外三次谐波的过程进行系统的理论和实验研究。 系统的分析了单轴晶体中的三阶相位匹配方式，并详细推导和讨论了在不同相位匹配条件下的相位匹配角、有效非线性系数、方位角、偏振角、离散角、允许角、允许波长以及允许温度等重要参数的表达式，通过计算得到了部分参数随基频光波长的变化曲线。计算结果显示，对于3m点群的晶体而言，在三种相位匹配方式（Ⅰ类ooo-e，Ⅱ类ooe-e，Ⅲ类oee-e）下，通过Ⅲ类相位匹配方式得到的三次谐波的转换效率最低，因此在后面的实验过程中，只对Ⅰ类和Ⅱ类相位匹配的方式进行研究;冰洲石晶体理论上可以匹配到的最短的谐波波长约为170nm，为深紫外波段区域;α-BBO晶体匹配到的最短的谐波波长约为215nm，接近深紫外波段区域。这些结果均显示了三阶非线性过程在实现深紫外激光输出方面的可能性。 一般认为，具有离域共轭大π键结构的晶体通常可以表现出大的二阶非线性效应。考虑到二阶非线性极化率和三阶非线性极化率之间的关系，首次提出了离域的共轭大π键对于三阶非线性效应的贡献。由于(NO3)-，(CO3)2-，(BO3)3-和(B3O6)3-等基团中存在有离域的共轭大π键，且其中的(B3O6)3-基团具有最强的二阶微观非线性极化率，因此，选择了在紫外波段均具有高透光率的，并且带有(CO3)2-基团的冰洲石晶体和带有(B3O6)3-基团的α-BBO晶体进行实验研究。 在实验过程中，首先尝试以波长为1064nm、脉宽为10ns的脉冲激光作为基频光，观测到波长为355nm三次谐波比较弱，无法对其能量或者功率进行测量。因此，又尝试以波长为800nm、脉宽为120fs的高峰值功率激光作为基频光进行实验，在两种晶体中均测得较强的266nm三次谐波能量。其中，在冰洲石晶体中采用Ⅰ类和Ⅱ类相位匹配时均得到三次谐波输出，而在α-BBO晶体中只有在采用Ⅱ类相位匹配时才观测到三次谐波的输出。该结果表明α-BBO晶体的三阶非线性极化率矩阵元x(3)10非常小。但是在采用Ⅱ类相位匹配方式时，相比冰洲石晶体，α-BBO晶体具有更高的光-光转换效率。当同样使用0.5mm长的晶体时，通过冰洲石晶体得到的最高脉冲能量为19.3μJ，最高转换效率约为1.25％;通过α-BBO晶体得到了的最高脉冲能量为37.6μJ，最高转换效率为2.5％。首次实现了中心对称晶体中紫外三次谐波的有效输出，转换效率比之前的报道提高了两百倍以上。 该实验结果表明利用中心对称的晶体产生紫外激光的可行性，同时揭示了利用三阶非线性效应直接获得深紫外激光的可能性，为紫外非线性晶体的探索和深紫外激光的研究开拓了新的方向。