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含过渡族金属的层状化合物以其在热学、电学、磁学、光学等方面奇特的性质以及广泛的应用前景，使其成为凝聚态物理领域的研究热点。探索新材料，发现新物性，拓展新功能成为凝聚态物理方面重要的研究方向。本论文以铁硫族结构层作为物性决定层，设计和制备了新型层状化合物并研究了它们的物性，揭示了铁硒基超导体中电子关联强度的范围，推动了对高温超导体的认识;此外，以铜硫族结构层作为物性决定层，设计和制备了新型层状热电材料并研究它们的热电性质，为设计新型热电功能材料提供了实验依据。本论文的主要结果如下: 首先，系统地研究了Na掺杂引起的载流子浓度和Te掺杂引起的压力效应对FeSe超导体的影响。通过低温液氨插层方法成功实现了在高温固相反应中不能实现的将Na掺入到FeSe1-xTex层中。发现了两种新超导体Na0.8(NH3)y(FeSe0.98Te0.02)2(简写为Na-Te-0.02)和Na0.8(NH3)y(FeSe0.4Te0.6)2(简写为Na-Te-0.6)，其中Na-Te-0.02的超导转变温度为46K，而Na-Te-0.6的超导转变温度为23 K。而压力和载流子掺杂共同作用时，对超导电性有猝灭作用。同时，还研究了其它碱金属掺杂对超导电性的影响。 其次，合成了一种新型铁氧硫族层状化合物Ca2O3Fe2.6S2。该化合物由[Ca2FeO2]2+层和[Fe2OS2]2-层沿着c轴交叉排列组成，在FeO2层中存在20％的铁空位。与其它的铁氧硫族化合物相比，Ca2O3Fe2.6S2具有最短的Fe-Fe键长。电阻率测量和理论计算表明Ca2O3Fe2.6S2是一个窄带隙Mott绝缘体。展示为反铁磁有序，这种磁有序排列与铁空位有序有关。通过Se元素替代S原子位破坏了Fe空位有序，拟制了反铁磁有序。能带结构计算展示无空位的Ca2O3Fe3S2相是金属，与超导体LaOFeAs的母体化合物相似。说明铁基超导体的母体与Mott绝缘体相邻。 接着，合成了一种新的层状氧硫族化合物Ba3Fe2O5Cu2S2。实验和DFT理论计算揭示了能隙变窄机制。通过对粉末x射线衍射数据进行结构精修分析，可知Ba3Fe2O5Cu2S2化合物是由[Cu2S2]2-层与[(FeO2)(BaO)(FeO2)]2-层沿着c轴方向交替排列，层间再加入Ba离子。其中，Fe离子与氧离子形成一个四方金字塔几何构型。从化合价角度分析所有含有钙钛矿氧化物层的CuCh基化合物中阳离子与氧离子的几何构型。当阳离子的化合价等于+3时，阳离子与氧离子形成四方金字塔配位几何构型;而当阳离子的化合价低于+3时，阳离子与氧离子形成四方平面配位几何构型。磁化强度和电输运测量表明Ba3Fe2O5Cu2S2是一个反铁磁半导体其转变温度为121K。相对于其它光学带隙在2-3eV的氧硫族化物来说，Ba3Fe2O5Cu2S2的光学带隙很窄仅有1.03eV。理论计算不考虑电子自旋时，能带结构结果表明Ba3Fe2O5Cu2S2是金属;当考虑自旋极化反铁磁相互作用时，费米面附件打开带隙，表明Ba3Fe2O5Cu2S2是一个Mott绝缘体。与非磁性同构化合物Sr3Sc2O5Cu2S2的能带结构不同之处是Ba3Fe2O5Cu2S2的导带底是由Fe3d/O2p态组成，并且位于低能量处导致带隙变窄。 最后，针对BaCu2Se2化合物，通过在Ba位掺杂K，成功将三维结构的α-BaCu2Se2调节成了具有层状结构的四方相β-Ba0.7K0.3Cu2Se2。层状结构的β-Ba0.7K0.3Cu2Se2具有极低的热导率。同时，掺杂K引入载流子使得电导率从5.5Scm-1升高到了2000Scm-1，使得热电优值ZT在830 K提升到0.32。为设计和发现新的热电功能材料提供了新思路。