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在能源问题和环境问题日益严峻的今天，开发新能源、节能减排、污染治理等方面的需求日益迫切。TiO2由于其独特的性能，在太阳能采集、污染物处理等方面都有广阔的应用前景。而今，纳米技术的不断发展更是为其应用开拓了一个新的研究领域。人们对自旋电子学相关器件能耗低、运算快等各种优良性质的憧憬，则激励着我们加快寻找和设计室温铁磁性半导体。本论文围绕TiO2纳米材料的电子结构和铁磁性半导体两个方向展开研究。
首先我们运用第一原理方法计算并比较了金红石型TiO2量子点、量子线的电子结构、光学性质和其中的量子尺寸效应。对纳米材料表面的钝化是研究其量子尺寸效应的难点和关键，在此我们提出了一套针对TiO2表面的钝化方案。计算结果表明近球形金红石型TiO2量子点的能隙相对于体材料能隙的增量△Ea随着量子点尺寸d的变化可以用函数△Ea=73.70/d1.93来描述。沿[001]方向生长的量子线中的量子尺寸效应在量子线直径小于25埃的时候比较显著，而且它和量子线的形状有很大关系，呈现出一定的各向异性。我们还计算了金红石型TiO2量子线的光学性质，并研究了尺寸减小带来的影响。
我们在铁磁性半导体方面的工作可以进一步分为两部分。第一部分我们研究了一些稀磁半导体。根据第一原理计算的结果，我们首先用能带耦合模型解释了Mn掺杂的GaP，GaAs，GaSb中铁磁态稳定程度的趋势。我们发现由于几个方面的综合因素，使得在同等掺杂条件下GaAs∶Mn体系中的铁磁态最为稳定。然后我们系统的研究了锐钛矿TiO2中掺杂一系列3d过渡金属元素后的电子结构和磁学性质。我们发现V、Cr、Co掺杂的样品会具有铁磁性基态，Mn、Fe掺杂的样品会具有反铁磁基态，Ni掺杂的样品则不呈现出磁性。我们结合一个分子轨道成键模型很好的解释了这些杂质对TiO2电子结构的影响，然后通过能带耦合模型解释了它们的磁学行为，并且分析了其它载流子杂质的共存对其磁学性质的影响。
第二部分我们则研究了最近发现的所谓的“d0-铁磁性”，它指的是在没有掺杂磁性离子的半导体材料存在铁磁性这一重要的物理现象。首先我们研究了未掺杂过渡金属元素的锐钛矿型TiO2中铁磁性的可能起源。我们的计算结果否认了实验上阴离子空位导致铁磁性的推测。TiO2中的钛空位和钛双空位才是其中“d0-铁磁性”的可能起源，它们的电子结构和磁学性质也得到了很好的分析和阐述。最后为了对这类奇特的现象给出一个更为普遍的理论分析，我们以纤锌矿结构ZnO为例进行了系统的研究。最终我们发现并很好的阐述了第一行元素“d0-半导体”中铁磁性的物理本质。同时我们提出了几种加强这类“d0-半导体”铁磁性的方法，并描绘了一副清晰的物理图像，很好的解释了其中不同于稀磁半导体的磁性行为。这些重要的发现，为将来制备非磁性掺杂的半导体自旋电子器件提供了一种全新的思路。