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亚微米级颗粒物(PM1)的浓度水平及其演化对区域空气质量、气候变化和人体健康具有重要的影响。有机气溶胶是PM1的重要组成成分。对有机气溶胶浓度水平、来源和二次转化行为的研究，是理解我国复合大气污染形成机制的关键。大量研究表明，不同环境下PM1的化学组成以及其有机气溶胶的演化和生成不尽相同。本论文将选取我国三种典型环境，在探讨PM1化学组成特征与量化有机气溶胶动态变化基础上，进一步开展有机气溶胶的来源解析以及二次转化等相关研究。 本研究以北京（冬季和夏季）、长岛和东部近海区域作为城市地区、区域背景和海洋环境的代表地区，开展大型的地面综合观测（北京和长岛）和轮船走航观测（东部沿海）。利用高质量分辨率飞行时间气溶胶质谱(HR-TOF-AMS)与颗粒物化学组成测量仪(ACSM)，并同时配合其他多种在线测量仪器，实现了对PM1化学组分和粒径等性质高时间分辨率的测量。重点量化了有机气溶胶浓度的动态变化特征，揭示了不同来源有机气溶胶的高质量分辨率质谱特征与对总有机气溶胶贡献，探索有机气溶胶的二次转化过程及其影响因素。主要发现是: (1)在我国典型环境下，PM1的平均浓度（北京60-80μg/m3;长岛平均46.6±36μg/m3，中国东部沿海10.2±6.6μg/m3）是其他国家同类型站点的3-6倍，表明我国人为源排放造成的颗粒物污染严重。北京城市地区不同季节PM1的化学组成和来源差异较大，夏季以二次无机盐类(30％-70％)为主，而冬季以有机物、黑碳和氯离子(50％-70％)为主。区域背景点长岛的颗粒物浓度和化学组成与气团传输方向高度相关，来自内陆排放的硝酸盐是颗粒物浓度增加的主要贡献者(50％)。我国东部沿海地区OA在PM1中的比例较高，且OA与CO浓度高度相关，表明东部沿海受内陆气团影响严重。 (2)利用PMF受体模型对AMS测量的OA进行源解析。北京夏季OA以新鲜生成的二次有机气溶胶(SOA)为主，而长岛则以老化的SOA为主。北京冬季OA主要由复杂的一次源排放贡献。随着气团从城市向下风方向输送，老化的SOA比例逐渐增加。特别的是，本研究解析并报道了煤燃烧排放有机气溶胶(CCOA)，指出其高PAHs含量的质谱特征。餐饮源是北京城市地区OA的稳定来源（平均比例19-24％）。东部沿海走航观测的PMF可解析结果可以将船排放影响与氧化性有机气溶胶有效的区分，表明PMF可用于区分不同气团以及其他复杂污染状况下的数据筛选工作，极大的便利了后续的OA转化研究。 (3)建立基于一次源排放（煤燃烧、餐饮、机动车、生物质燃烧）与二次生成（老化和新鲜）有机气溶胶的AMS标准质谱库，并与CMB受体模型相结合解析OA来源。研究发现，基于AMS标准质谱图的CMB方法优点在于其不受样本量限制，并可对贡献较低的一次排放源准确的解析。但AMS-CMB方法受到单位质量质谱的限制，对某些共线性的来源无法区分。由于高质量分辨率OA质谱的输入，AMS-PMF可以对不同氧化性的SOA进行解析。利用AMS-CMB和AMS-PMF方法对同一站点的OA来源解析结果基本一致并可互相验证。 (4)有机气溶胶中氧元素和碳元素的摩尔比(O/C)是表征有机气溶胶老化程度的重要参数。长岛、北京夏季和北京冬季的平均O/C分别为0.58、0.44和0.26，表明长岛和北京夏季有机气溶胶氧化性较高，两次观测平均的O/C与实验室生成SOA的氧化态相当。利用O/C与光化学龄的变化关系，拟合得到长岛和北京夏季的SOA前体物与OH自由基的反应速率常数(kOH)为9.1×10-12cm3 molcule-1 s-1和4.1×10-12 cm3molcule-1s-1，比生物源SOA前体物的kOH小1-2个数量级，与人为源SOA前体物的kOH范围相类似，表明这两个地区的SOA生成均受人为源前体物的控制。 (5)其他外场观测和实验室观测结果均发现在高相对湿度(RH)和颗粒物中液相水含量（LWC）下，SOA受液相反应贡献明显。本研究发现长岛和北京夏季氧化性有机气溶胶(OOA)与总氧化剂(Ox)的比值均表现为随着RH和LWC的增加而迅速升高，表明两次观测液相反应对SOA生成存在明显贡献。利用OOA/Ox在不同LWC下的增量，尝试性地求得北京夏季和长岛观测中液相反应对北京夏季和长岛SOA生成的平均贡献率分别为30.7％和19.9％。采用类似的方法，并未发现颗粒物酸性对SOA生成有影响。