【摘 要】
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在真实催化反应条件下,由于纳米粒子的组分、尺寸分布不均和形貌的不同,导致不同纳米粒子表面结构和电子结构性质存在差异,引起催化剂表面上催化反应活性的不同,真实催化
【机 构】
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中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室,大连,116023
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在真实催化反应条件下,由于纳米粒子的组分、尺寸分布不均和形貌的不同,导致不同纳米粒子表面结构和电子结构性质存在差异,引起催化剂表面上催化反应活性的不同,真实催化剂的结构复杂性和不均一性使得人们很难明确关联其结构和催化性能(即结构敏感性)。量化计算的方法可以从原子尺度上给出催化剂活性与电子结构,几何结构和晶体结构之间的确切关系。我们以一氧化碳C=O键的活化为探针展开详细研究,首次从理论上揭示出钴催化剂的晶相对C=O键活化具有决定性影响：(1)较FCC Co而言,HCP Co催化剂具有更高的本征活性,同时其催化活性还表现出更为显著的形貌效应；(2)HCP Co倾向于直接解离C=O键,而FCC Co则倾向于通过加氢间接解离C=O键。理论分析发现,产生这些差异的原因来源于HCP Co的晶体结构对称性相对较低,能够暴露出大量的高活性晶面。我们提出可以利用材料不同晶相结构来控制表面结构和形貌,通过提高本征活性和活性位密度来获得高效、稳定催化材料。
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