【摘 要】
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氧化物薄膜在过渡金属表面上的精细可控生长,在电子器件、金属抗腐蚀、催化等领域有着广泛的应用。该项工作中,我们通过多种原位实验测量手段与密度泛函理论相结合,系统
【机 构】
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中国科学技术大学,化学物理系,合肥微尺度国家实验室,安徽,合肥,230026
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氧化物薄膜在过渡金属表面上的精细可控生长,在电子器件、金属抗腐蚀、催化等领域有着广泛的应用。该项工作中,我们通过多种原位实验测量手段与密度泛函理论相结合,系统研究了氧化铝ALD在Pd、Pt、Cu和Ir表面上的生长机理。在干净的Pd、Pt和Ir金属表面,尽管没有氧化铝ALD生长通常所需要的羟基反应位点,但是我们发现三甲基铝前驱体是通过解离吸附的方式在金属表面成核,进而促发了氧化铝ALD的生长。然而在Cu表面上,TMA解离是一个放热过程,所以我们推测氧化铝ALD在Cu表面不会生长。该推测随后在STM的实验结果中得到了证实。此外,我们还发现了一个非常有意义的现象：高温处理后,在金属表面上的氧化铝薄膜是否会选择性地聚集在低配位的台阶处,和其生长过程中自由能在(111)和(211)晶面之间的变化差异有着直接的关系。该知识为我们设计高稳定性、高选择性的金属纳米催化剂提供了一个新的思路,即选择性地用氧化物把触发颗粒烧结和副反应发生的边角位原子包裹隔离,而仅使(111)晶面的金属原子参与反应[1-3]。
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