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多层石墨烯除了具有和体石墨相同的Bernal堆垛方式的多层石墨烯之外,还可以在合成出不同石墨烯片层取向随机的多层石墨烯,即转角多层石墨烯。转角多层石墨烯的性质可以通过转角来调控,旋转界面的层间耦合在这里起到了非常重要的作用。拉曼光谱是表征这种层间耦合的有利手段。[1][2] 在这里,我们利用共振拉曼光谱技术,对转角多层石墨烯的层间呼吸模进行了系统研究。我们发现转角多层石墨烯界面处的层间呼吸耦合与正常Bernal堆垛多层石墨烯的强度相当。此结果显著地不同于层间剪切耦合,后者在转角多层石墨烯界面处的层间剪切耦合减弱到了正常Bernal堆垛多层石墨烯的20%。第一性原理计算表明转角多层石墨烯界面处的对称性破缺是导致其剪切模和呼吸模表现出不同行为的主要原因。研究同时表明,多层石墨烯的呼吸模频率随其层数的变化关系必须加入次近邻层间呼吸耦合,才可解释实验观察到的转角多层石墨烯的层间呼吸模频率,并拟合得到多层石墨烯的次近邻层间呼吸耦合为最近邻的9%。本研究成果表明,可通过观察层间剪切模来探测转角多层石墨烯中各Bernal堆垛子系统的层数,同时用层间呼吸模来探测其总的层数。