关于异质结分子作用机制的研究

来源 :第十四届全国太阳能光化学与光催化学术会议 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huanxia185
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  自1972 年发现在光照射下,TiO2可催化分解水、可催化降解氯联苯和氰化物、可催化还原CO2为有机物、经染料敏化可构建高效率太阳能电池等现象以来,建立在半导体材料基础上以清洁能源制造、环境污染治理及光电转化为应用背景的光催化科学,由于广阔的应用前景吸引了化学、材料、环境和能源等领域科学工作者的高度兴趣。四十年来,国内外围绕提高催化剂太阳能的利用率和光量子转化效率开展了大量研究,发现包括单一金属氧化物半导体、复合氧化物半导体、各种金属、非金属掺杂的氧化物半导体、甚至有机聚合物和绝缘体等材料都表现出光催化活性。然而到目前为止,真正在太阳能利用率和量子转化效率上能满足大规模实际应用的光催化剂依然寥寥无几。主要原因是人们对光催化剂的构-效关系、光与催化剂物理作用过程及光诱发后的接口化学反应过程等分子作用本质始终缺乏明确理解。从复杂的纳米结构材料中识别光催化活性中心,比起识别传统催化活性中心更为复杂。不过,设计制备一个具有明确表面结构的或者具有明确局部结构的纳米光催化剂,用其进行模拟研究,比起盲目合成出一个光催化剂,而通过表征其组成和结构来寻找活性中心,更容易探索。表面金属有机化学(SOMC)的方法为衍生设计制备明确组成和结构的表面物种提供了一条可借鉴的途径和方法。这种方法在我们的前期研究中被证明非常有效,不但可以用于表面而且可以用于体相特殊组成和结构物种的设计制备,也可用于同质和异质分子结的设计制备,因此这是认识掺杂光催化剂、异质复合光催化剂分子作用机制的有效研究方法。近几年来,本课题组在复合半导体光催化剂界面纳米异质结的化学本质探索方面开展大量研究,对分子调控TiO2光催化活性位,探索Ti-O-M单元的光吸收和光激发行为以及与界面电荷转移进行了深入探索。通过这些系统的研究,可为探索和建立复合半导体光催化作用新分子模型提供进一步的证据。
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