【摘 要】
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金属有机骨架(MOFs)膜因其优良的性能,是当今膜领域的研究热点之一.UiO-66是一种以Zr为金属中心、对苯二甲酸(H2BDC)为有机配体形成的刚性MOFs材料,具有良好的热稳定性并可在水、DMF、苯或丙酮等溶液中保持结构稳定,同时还具有很高的耐酸性和一定的耐碱性,克服了多数MOFs材料水热稳定性以及化学稳定性差的缺点,故UiO-66系列膜是很好的MOFs膜研究对象.但是由于UiO-66系列膜生
【机 构】
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大连理工大学化工学院,精细化工国家重点实验室,大连,116024
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金属有机骨架(MOFs)膜因其优良的性能,是当今膜领域的研究热点之一.UiO-66是一种以Zr为金属中心、对苯二甲酸(H2BDC)为有机配体形成的刚性MOFs材料,具有良好的热稳定性并可在水、DMF、苯或丙酮等溶液中保持结构稳定,同时还具有很高的耐酸性和一定的耐碱性,克服了多数MOFs材料水热稳定性以及化学稳定性差的缺点,故UiO-66系列膜是很好的MOFs膜研究对象.但是由于UiO-66系列膜生长条件较为苛刻,文献中报道较少.本课题组采用原位法在多孔氧化铝管式载体内表面生长UiO-66膜及其衍生物膜(UiO-66-NH2膜),制备策略如图1所示：即采用一定摩尔比的四氯化锆、对苯二甲酸(氨基对苯二甲酸)和N,N-二甲基甲酰胺为前驱体合成溶液,通过原位水热生长成功制备了UiO-66膜和UiO-66-NH2膜.研究发现,膜合成过程采用水和乙酸作为调控剂是成膜的关键：水可以加快四氯化锆的水解速率,并促进UiO-66(UiO-66-NH2)晶粒的互生；而乙酸则可促进晶粒生长成膜,提高膜的结晶度.获得的致密连续UiO-66膜及UiO-66-NH2膜,在甲醇/甲基叔丁基醚体系的渗透蒸发分离中表现出优异特性,具有高的渗透通量和良好分离选择性,并可长时间保持性能稳定.进一步试验表明,该方法可以推广用于其他UiO-66衍生膜的制备.由于UiO-66系列结构种类繁多,且大多具有超高的水热稳定性及化学稳定性,因此UiO-66系列膜具有潜在的实际应用价值.
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