【摘 要】
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具有可逆相变的液-液混合体系在催化反应、分离工程等方面具有重要的应用[1],因此寻找新的具有可逆液-液相变的温敏材料一直是科学界长期努力的方向.一般情况下,液-液相
【机 构】
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河南师范大学化学化工学院绿色化学介质与反应教育部重点实验室,新乡,453007
【出 处】
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第十七届全国化学热力学和热分析学术会议
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具有可逆相变的液-液混合体系在催化反应、分离工程等方面具有重要的应用[1],因此寻找新的具有可逆液-液相变的温敏材料一直是科学界长期努力的方向.一般情况下,液-液相分离体系有两种类型：具有上临界溶解温度(UCST)的体系和具有下临界溶解温度(LCST)的体系.通常情况下,具有UCST相行为的液-液混合体系较多,而具有LCST相行为的体系较少,主要集中在聚合物-分子溶剂体系.离子液体的最大优点是其结构和性质可以通过阴阳离子的设计来调变.基于这一特点,我们希望创制一些在水中具有下临界溶解行为的温敏离子液体.为此,本文以聚乙二醇、甲基咪唑、LiNTf2 为原料合成了温敏性的PEG功能化的离子液体：[PEG400(MeIm)2][NTf2]2,[PEG600(MeIm)2][NTf2]2,[PEG800(MeIm)2][NTf2]2,[PEG1000(MeIm)2][NTf2]2.利用核磁共振光谱、质谱,差示扫描量热等技术对这些离子液体进行了表征.我们研究了这些离子液体-水体系的液-液相行为,发现这些离子液体和水构成的二元体系具有LCST的相分离行为.在此基础上,较系统地测定了这些体系的液-液相平衡数据,分析了PEG的分子量对离子液体-水体系相行为的影响,并利用动态光散射(DLS)和1H NMR技术研究了相分离的机理,得到以下主要结论：1.离子液体-水体系的相分离温度比较温和,大约在0-65℃之间.随着PEG分子量的增加,相分离温度升高,这是由于随着PEG分子量的增加,离子液体的亲水性增强而引起的.2.随着温度的升高,离子液体与水分子之间的氢键逐渐被破坏,离子液体失去溶剂化的水分子,导致离子液体发生缔合或簇集.当温度达到相分离温度时,较大尺寸的离子液体簇集体造成离子液体和水发生了相分离.3.离子液体和水之间的氢键相互作用是导致离子液体-水体系LCST的主要驱动力.
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