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针对天然气中的甲烷、乙烷、丙烷(C1、C2、C3)气体分离困难的问题,本工作采用高通量计算了137953种假设的金属有机框架(Metal-organic framework,MOF)对这三种混合气体的吸附分离吸能.为了避免水蒸气的竞争吸附,首先,筛选出31399种疏水性MOF.然后,单变量分析了这些MOF的最大孔径(LCD)、孔隙率(φ)、体积比表面积(VSA)、亨利系数(K)、吸附热(Qst)、密度(p)共六种MOF结构/能量描述符与MOF对C1、C2、C3的选择性、吸附量及两者权衡值(Trade-off between Si/j and Ni,TSN)的关系,发现了吸附量和选择性“第二峰值”的存在;尤其对于C1、C2的分离,所有最优MOF都分布在第二峰值区间.随后采用决策树、随机森林(Random forest,RF)、支持向量机和反向传播神经网络四种机器学习算法,分别训练并预测了六种MOF描述符与性能指标的关系,结果表明RF预测效果最好.然后应用RF算法定量地分析出K、LCD和p三种描述符对TSNC1、TSNC2的相对重要性最高,而TSNC3的是K、Qst和p,根据这些描述符分别设计了吸附C1、C2、C3最优MOF的决策树模型路径.最后筛选出针对C1、C2和C3不同分离应用的18种最优MOF.本工作基于机器学习和高通量计算的研究思路和研究方法,第二峰值规律的发现以及最优设计路线的提出将有助于MOF在吸附分离领域的发展提供有力的指导和启示.