【摘 要】
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在一种催化纳米结构上实现高效的多步串联反应有利于提高化学转化的效率并且减少安全隐患.在确定每一个分步反应中的活性位点之后,才能够优化整个串联反应的活性.因此,确认分
【机 构】
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Hefei National Laboratory for Physical Sciences at the Microscale, Collaborative Innovation Center o
【出 处】
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Science China Materials
【基金项目】
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financially supported in part by the National Key R&D Program of China(2017YFA0207301);the Nation Natural Science Foundation of China(21725102,U1832156,21601173,21890751 and 21803002);CAS Key Resear
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在一种催化纳米结构上实现高效的多步串联反应有利于提高化学转化的效率并且减少安全隐患.在确定每一个分步反应中的活性位点之后,才能够优化整个串联反应的活性.因此,确认分步反应中的活性位点是在催化纳米结构上实现高效多步串联反应的关键要素之一.在本文中,我们以氢转移反应为模型体系,展示了串联反应中分步反应的活性位点协调统一是催化剂设计中不容忽视的关键要素.我们合成了3种结构的钯纳米晶体(包括纳米立方体、八面体、四面体),得到了不同类型的催化位点(面位点及棱角位点),并在氢转移反应的分步反应(甲酸分解和加氢反应)中探究了不同催化位点的活性贡献程度.结果表明甲酸分解反应比较倾向于在纳米立方体的棱上和纳米八面体/四面体的面上发生,而加氢反应倾向于在3种纳米晶体的棱上发生.纳米立方体的棱位点在两个分步反应中都贡献了较大的活性,这导致了其在氢转移反应中明显具有更高的活性.即使纳米八面体/四面体在分步反应中具有相近的活性,由于串联反应的活性位点不统一,导致其在氢转移反应中的活性明显低于纳米立方体.基于以上发现,我们进一步通过提高限速步的反应速率,从而提高整个氢转移反应的活性.本工作为合理设计串联反应中的异相纳米催化剂提供了新的思路.
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