核壳复合催化剂Fe3O4@PDA-Cu(Ⅱ)的制备及催化降解甲基橙的研究

来源 :浙江理工大学学报(自然科学版) | 被引量 : 0次 | 上传用户:ee320
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为了高效经济地处理染料废水,以四氧化三铁、多巴胺、醋酸铜为原料,制备核壳复合催化剂Fe_3O_4@PDA-Cu~(2+)。利用红外光谱、固体漫反射光谱、X射线光电子能谱、X射线衍射光谱对催化剂的组成和结构进行表征;考察温度、双氧水用量、催化剂用量、体系p H值和电解质对催化剂活化双氧水降解甲基橙活性的影响,研究不同浓度甲基橙降解动力学过程;并利用高锰酸钾法和高效液相色谱法测定和分析降解液的化学需氧量COD和降解产物;还采用自由基抑制实验和自由基捕获实验对机理进行验证。结果表明:温度升高、体系p H值增大、双氧水用量增加、催化剂用量增多,有利于甲基橙的降解去除;加入氯化物、硫酸盐、硝酸盐不影响甲基橙的去除效果,而加入溴化物和亚硝酸盐则会抑制甲基橙的降解。甲基橙降解产物中存在草酸、顺丁烯二酸和二氧化碳,降解完成后降解液的CODMn=1.5~7.8 mg/L。制备所得催化剂与染料结合具有饱和性,甲基橙的降解过程符合米氏方程,这说明催化剂具备仿酶活性,能活化双氧水产生羟基自由基,羟基自由基进攻甲基橙分子,实现甲基橙的开环降解直至矿化。该研究结果将为实现多相催化氧化去除染料技术提供理论与实验依据。 In order to dispose the dye wastewater efficiently and economically, the core-shell composite catalyst Fe_3O_4 @ PDA-Cu ~ (2+) was prepared from ferroferric oxide, dopamine and copper acetate. The composition and structure of the catalyst were characterized by infrared spectroscopy, solid-state diffuse reflectance spectroscopy, X-ray photoelectron spectroscopy and X-ray diffraction. The effect of temperature, hydrogen peroxide dosage, catalyst dosage, Orange activity of different concentrations of methyl orange degradation kinetics; and the use of potassium permanganate method and high performance liquid chromatography determination and analysis of COD in COD and degradation products; also using free radical inhibition test And free radical capture experiments to verify the mechanism. The results showed that when the temperature was increased, the value of p H increased, the amount of hydrogen peroxide increased and the amount of catalyst increased, which was in favor of the degradation and removal of methyl orange; the addition of chloride, sulfate and nitrate did not affect the removal of methyl orange The addition of bromide and nitrite inhibits methyl orange degradation. Oxalic acid, maleic acid and carbon dioxide are present in the degradation products of methyl orange. The CODMn = 1.5 ~ 7.8 mg / L of the degradation solution after the degradation is completed. The prepared catalyst was saturated with the dye, the degradation process of methyl orange was in accordance with the Mie equation, which indicated that the catalyst possesses the activity of imitating enzyme and activates hydrogen peroxide to generate hydroxyl radical and hydroxyl radical to attack the methyl orange molecule to realize methyl orange Ring-opening degradation until mineralization. The results of this study will provide theoretical and experimental basis for the realization of heterogeneous catalytic oxidation dye removal technology.
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