【摘 要】
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对甲烷自热重整进行了系统的热力学分析,并采用预混合层流模型结合甲烷氧化、蒸汽重整、干重整机理对反应过程进行了动力学分析。结果表明,甲烷自热重整的平衡产物及其浓度主
【基金项目】
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国家自然科学基金(40972102,50906031);国家重点基础研究发展规划(973计划,2010CB227003)
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对甲烷自热重整进行了系统的热力学分析,并采用预混合层流模型结合甲烷氧化、蒸汽重整、干重整机理对反应过程进行了动力学分析。结果表明,甲烷自热重整的平衡产物及其浓度主要受温度、O2/CH4、H2O/CH4的影响;压力影响不是十分明显,主要影响达到平衡的速度。在715℃~730℃、压力0.7 MPa~1.0 MPa,控制O2/CH4在0.60~0.70、H2O/CH4在3.15~3.25,可以得到H2>68%、CO<10%的产物气,积炭率接近于0。动力学分析表明,自热重整过程分为两个主要阶段进行,在起始阶段主要发生甲烷氧化反应,产物主要为H2O和CO2;第二阶段以甲烷蒸汽重整反应为主,伴随水气变换反应(WGS)和微弱的干重整,H2、CO和CO2为主要产物。调节初始水浓度可以控制快速氧化阶段反应速率,避免"热点"出现,抑制CO的生成。
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