合成甲醇反应中CO_2和微量O_2的作用以及反应机理的研究

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本文采用TPD-MS联用,“原位”X-射线衍射和原位红外光谱等实验技术以及催化反应动力学装置,对合成甲醇反应CO_2和微量O_2的作用进行了深入研究。当CO_2浓度在1.0—8.0%范围内,可使甲醇合成反应速率加快。合成反应中适量O_2的作用是在反应过程中先转变为CO_2或吸附态CO_2,然后反应在含适量CO_2的合成气氛下进行。对CO_2的作用机制得出了明确的结论,并对CO_2存在下的多途径反应机理进行了探讨。根据实验结果和理论分析,提出反应气氛中CO_2浓度在1.3%左右,即可维持高反应速率和催化剂的稳定性,以可降低甲醇中的水含量。此结果对改进合成甲醇工艺有参考价值。 In this paper, TPD-MS combined with “in situ” X-ray diffraction and in-situ infrared spectroscopy and other experimental techniques and catalytic reaction kinetics device, the reaction of methanol synthesis of CO 2 and trace O 2 role in-depth study. When CO_2 concentration is in the range of 1.0-8.0%, the methanol synthesis reaction rate can be accelerated. The role of the amount of O_2 in the synthesis reaction is to convert to CO_2 or adsorbed CO_2 first during the reaction, and then proceed in a synthetic atmosphere containing appropriate amount of CO_2. The mechanism of action of CO_2 draws a clear conclusion, and multi-channel reaction mechanism in the presence of CO_2 were discussed. According to the experimental results and theoretical analysis, it is proposed that the concentration of CO 2 in the reaction atmosphere is about 1.3% to maintain the high reaction rate and the stability of the catalyst so as to reduce the water content in the methanol. This result has reference value to improve the synthetic methanol process.
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