【摘 要】
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RNA与蛋白质相互作用是生物体进行生命活动的基础,光活化核苷酸引发的共价交联是研究其相互作用的有效手段.对其机理的研究有助于理解并调控交联的位点及氨基酸,因此探测关键
【机 构】
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中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室 北京100190;中国科学院大学 北京100049;北京师范大学化学学院 北京100875
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RNA与蛋白质相互作用是生物体进行生命活动的基础,光活化核苷酸引发的共价交联是研究其相互作用的有效手段.对其机理的研究有助于理解并调控交联的位点及氨基酸,因此探测关键的中间体来揭示机理很有必要.本工作选择光活化核苷酸4-硫代尿嘧啶(4-TU)和色氨酸(TrpH)为模型体系,通过激光闪光光解技术探测瞬态中间体并由此揭示机理.实验发现4-TU三重态与TrpH发生电子转移反应,瞬态吸收光谱上观察到4-TU·-及TrpH·+,以及TrpH·+脱质子生成的Trp·.通过测量4-TU三重态衰减动力学得到电子转移反应的速率常数为2.88×109 L·mol-1·s-1,并研究了pH值对反应的影响.电子转移驱动力△G为-0.15 eV,是能量有利的过程.结果表明电子转移反应是光致共价交联过程中关键的第一步反应,引发了后续的质子转移及自由基交联过程.
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