Fe3O4(001)-B表面水煤气变换反应机理第一性原理研究

• 作 者: 孟宇 刘小艳 陈娟 马亚军 赵姝
• 机 构: 榆林学院陕西省低变质煤洁净利用重点实验室,中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,北京工业大学材料学院
• 出 处: 燃料化学学报
• 发表日期: 2020年5期
• 关键词: 水煤气变换反应 Fe3O4(001)-B表面 反应机理 第一性原理 water-gas shift reactionFe3O4(001)-Breaction m
• 基金项目: 陕西省自然科学基础研究计划资助项目(2019JQ-905,2018JZ2004),陕西省教育厅科研计划项目资助(19JS071),榆林市2019年科技计划项目(2019-83-1),榆林学院博士科研启动基金(17GK12,17GK13),煤转化国家重点实验室开放课题基金(J20-21-908)资助

采用自旋极化的密度泛函理论方法系统地研究了Fe3O4(001)-B表面水煤气变换的反应机理,计算了整个反应历程。结果表明,对于Fe3O4(001)-B表面上的水煤气变换反应,氧化还原、联合和再生三种反应路径共存,但氧化还原和联合机理的有效能垒较低,因而更占优势。对于生成H2的基元反应,其活性受表面H浓度和催化剂表面O缺陷浓度影响;较高的表面H浓度和O缺陷浓度均有利于H2生成。这些结果有助于进一步认识铁氧催化剂上的水煤气变换反应机理。