【摘 要】
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采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR) NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分
【机 构】
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南京大学化学化工学院,介观化学教育部重点实验室,江苏省纳米技术重点实验室,江苏 南京 210093桂林理工大学化学与生物工程学院,“应用电化学新技术”广西高校重点实验室,广西 桂林 541004;南京
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采用多种物理化学手段研究了不同负载量V2O5/TiO2催化剂的VOx物种分散状态、表面酸性、可还原性及其选择性催化还原(SCR) NO性能.结果表明,V2O5在锐钛矿TiO2表面的实测单层分散容量约为1.14 mmolV/100 m2 TiO2,与“嵌入模型”的估算值相符,表明分散态的钒离子应键合在TiO2表面的八面体空位上.随着V2O5负载量的增加,V2O5/TiO2催化剂上NO转化频率(TOF)先急剧增加,至0.70 mmolV/100 m2 TiO2(略超过分散容量的一半)时达到极大(约8.3×l0-3 s-1),然后又急剧下降；同时,孤立VOx 物种可能倾向于分散在相邻的八面体空位上,且通过V-O-V化学键相连形成聚合的VOx 物种,V-O-V键所占比例增加而V-O-Ti键所占比例减小,催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted 酸中心量增加,故催化剂的 TOF 急剧增加.随着负载量进一步增加,虽然催化剂表面单位钒离子的Br(o)nsted酸中心量仍缓慢增加,但V-O-Ti键所占比例减少,导致钒离子的可还原性下降,另外,分散容量以上时晶相V2O5的形成也导致钒离子表面利用率下降,从而导致催化剂的TOF下降.桥式Br(o)nsted酸位(V-O(H)-V)也是SCR反应活性中心之一,不同负载量V2O5/TiO2催化剂上SCR活性与表面VOx物种的分散状态、表面酸性和钒离子可还原性密切相关.
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