原位还原Cu/ZnO催化剂上CO2加氢合成甲醇反应研究

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采用室温固相研磨法制备原位还原Cu/ZnO催化剂,并将其用于CO2加氢合成甲醇反应。利用XRD、BET、TG-DTG等手段对催化剂性能进行了表征,利用高压固定床反应装置对催化剂活性进行了评价,考察了甲酸用量、焙烧温度及升温速率等条件对催化剂性能的影响。结果表明,室温固相研磨得到的前驱体在N2中焙烧,前驱体氧化分解和还原活化一步完成,无需外加H2还原,直接制得了原位还原Cu/ZnO催化剂。随甲酸用量、焙烧温度、升温速率增加,催化活性呈现先增加后减小趋势。Cu/Zn摩尔比为1∶1和HCOOH/(Cu+Zn)摩尔比11∶1,前驱体于N2中焙烧温度573 K和升温速率3 K/min时,制得的原位还原Cu/ZnO催化剂在CO2加氢合成甲醇反应中呈现最佳活性,CO2转化率和甲醇产率分别达到了33.44%和28.17%。与空气中焙烧再外加5%H2还原的Cu/ZnO催化剂相比,原位还原Cu/ZnO催化剂比表面积较高,Cu0粒径较小,催化活性较高。
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