【摘 要】
：
采用密度泛函理论(DFT)研究金属锰咔咯催化CO2还原的反应机理.在B3LYP/6-31G(d)水平上优化反应过程中的反应复合物、过渡态、中间体和产物复合物,获得其几何和电子结构参数.
【机 构】
：
贵州大学化学与化工学院,贵阳,550025
论文部分内容阅读
采用密度泛函理论(DFT)研究金属锰咔咯催化CO2还原的反应机理.在B3LYP/6-31G(d)水平上优化反应过程中的反应复合物、过渡态、中间体和产物复合物,获得其几何和电子结构参数.通过振动频率分析,确认优化的结构是反应势能面上的稳定点和正确的过渡态,并获得其相应的热力学数据.研究表明,反应开始时CO2与H2吸附在锰咔咯上,随着反应的进行,H2开始解离,一个H进攻锰咔咯,另一个进攻CO2形成-COOH,紧接着锰咔咯上的H原子脱吸附与-COOH结合生成HCOOH.由于锰咔咯催化的反应可能通过电子自旋反转,在不同自旋多重度的势能面上进行,在本文中也考虑了这种可能性.但由于在该反应中,锰咔咯与反应底物的作用较弱,形成弱场,锰的d轨道的分裂能比较小,反应过程中体系的自旋多重度未发生变化,整个反应都是在五重基态势能面进行.结合我们组之前的研究还发现,反应底物与锰咔咯催化剂的相互作用强弱是反应过程是否发生自旋反转的决定因素.此外还研究了在锰咔咯的β引入Br原子对反应的调控,发现β溴代对反应的影响很小,没有改变其反应路径.同时本文还采用了更大的基组对反应能垒进行了校正.
其他文献
随着社会的进步,各行各业对人才的素质要求越来越高,随之而来的对中职院校的教育、教学也提出了更高的要求.为了提升学生们的语文学习水平,促进学生们语文核心素养的形成.本
越来越多的新名词在不断充塞着您的大脑：网站、域名、伊妹儿、网络经济、电子商务等等，让人日不暇接；越来越多的有关网络的活动、报道和广告在你身边出现，中华网、新浪、搜狐、网
在检验科设备的档案管理过程中设备档案属于较为主要的医疗信息资源,是开发、升级、维护检验科各项检验设备及器械的基础与依据,能为检验科实施患者体检、门诊医疗、动物标本
随着新课改的不断推进,初中班主任德育工作也得到了不断的落实和发展.但现如今,初中班主任德育工作方面存在着各方面的问题,一方面是因为受到传统教学模式的影响,教师难以深
水肥耦合最优饱和试验研究表明 ,在辽西半干旱区 ,低水量条件易引起N肥以氨态N挥发损失 .当灌水量超过 46 0mm时 ,高量施N可能会导致硝态N深层淋溶 .高量施用P肥 ,土壤表层中
现阶段随着信息技术在我国各行各业的广泛应用,基于信息化技术为我们的日常生活所带来的改善和便利便利非常显著.而在教育领域也充分的借助于信息技术改善课堂教学方式,改善
随着新课改的不断推进,在对学生进行教育教学的过程中,不仅需要学生掌握基础的教学知识,也需要学生的综合能力得到提升,也就需要教师在实际教学中,不断革新和完善自身的教学
在我国目前的幼儿教育中,存在着较为突出的教育教学问题,主要表现在教育内容不完善、教育方法不当、教育主题不明确等方面.这些问题对我国幼儿学前教育的发展和完善有很大的
近些年高职院校为顺应时代发展的趋势而开设了空乘专业,而作为该专业的重要课程,民航乘务英语的教学主要对学生利用英语涉外交往的能力进行培养.但是当前在民航乘务英语教学
研究了HL 1M装置离子回旋共振频率加热实验中RF波对MHD的影响。软X射线观测结果表明 ,注入RF波会诱发锯齿。在有些放电中 ,也观察到RF波有抑制锯齿振荡和蛇形扰动的现象。RF