【摘 要】
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世界现阶段有大量的退役核石墨需要处理,3H和14C为其中含量最多、需重点去污核素.对于14C来说,低温(不高于700 °C)低氧环境下的热处理能比较有选择性地去除核石墨中的14C.基
【机 构】
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中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800中国科学院大学 北京 100049;南华大学 数理学院 衡阳 421001;中国科学院上海应用物理研究所 嘉定园区 上海 201800;
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世界现阶段有大量的退役核石墨需要处理,3H和14C为其中含量最多、需重点去污核素.对于14C来说,低温(不高于700 °C)低氧环境下的热处理能比较有选择性地去除核石墨中的14C.基于氚是氢的同位素、与氢具有相同的物理化学特性,本研究通过对三种不同产地的核石墨中氢在350 oC的吸附以及400~700 oC的解吸行为,探究核石墨中氚的去污工艺.实验发现:三种核石墨的氢吸附量不同,解吸规律大致相同,解吸量随时间的变化上有差异.国产核石墨NG-CT-10、日本核石墨IG-110以及德国核石墨NBG-18的氢总吸附量分别为6.7×10?3mL·g?1、9.30×10?3mL·g?1以及9.12×10?3mL·g?1,其中化学吸附量分别为3.2×10?3mL·g?1、3.0×10?3mL·g?1和0.92×10?3mL·g?1.石墨对氢吸附量上的差异可能来源于三种核石墨的不同制备工艺和物理性质上的一些差异,这些差异主要来自于平均孔径、比表面积、成型工艺以及焦粒粒径上的区别;NG-CT-10有效吸附量所占比最高,表明NG-CT-10有较大量的氚吸附量.400~700 oC的核石墨氢解吸实验表明:三种石墨中的氢主要是从700 oC开始有效解吸,但各自相对于总吸附量的解吸量有明显区别,NG-CT-10、IG-110和NBG-18在700 °C时的解吸量分别为7%、13.5%和70%.由此可得,NBG-18中的氚最易被解吸出来.根据氢在石墨中的吸附模型,700 oC解吸出来的氢应该位于石墨晶粒边缘.为了解吸剩余氚,同时不影响14C的有效去除,不提高热处理温度,可能需要改变解吸时的载气组分.
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