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本发明涉及一种复合纳米结构碳纤维材料的制备方法，该方法将碳纤维布经过预处理，通过液相法或物理沉积法在碳纤维布上附着一层铁薄膜催化剂，在化学气相反应室中，用氩气或氮气作载气，用乙烯或乙炔气体作碳源气体，氢气作还原气体，在碳纤维布上原位生长碳纳米管，再将含有钛有机物的气体通过载气带入到化学气相沉积反应室内，在碳纳米管外围生长二氧化钛，形成包覆在碳纳米管上的二氧化钛纳米外壳，即可得到复合纳米结构碳纤维材料。