【摘 要】
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以RuCl3·3H2O为原料合成了水溶性钌配合物[(bipy)2Ru(H2O)2](OTf)2(bipy=2,2’-bipyridine,Otf-=triflate),利用DBU(1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undec-7-ene)脱质子化合成了水
【机 构】
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武汉工程大学化工与制药学院绿色化工过程教育部重点实验室湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室,
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以RuCl3·3H2O为原料合成了水溶性钌配合物[(bipy)2Ru(H2O)2](OTf)2(bipy=2,2’-bipyridine,Otf-=triflate),利用DBU(1,8-Diazabicyclo[5.4.0]undec-7-ene)脱质子化合成了水溶性氢氧根配合物[(bipy)2Ru(H2O)(OH)](OTf).研究了[(bipy)2Ru(H2O)(OH)](OTf)催化水化乙腈生成乙酰胺的反应.机理研究表明,催化循环的关键中间体为氧配位的酰亚胺配合物[(bipy)2Ru(CH3CN)(OCMe=NH)]+,经过生成[(bipy)2Ru(κ2-N,O-NH=CMeN=CMeO)]+、水亲核进攻开环生成{(bipy)2Ru[NH=C(OH)Me](OCMe=NH)}+、乙腈取代其NH=C(OH)Me配体产生乙酰胺,同时再生成[(bipy)2Ru-(CH3CN)(OCMe=NH)]+完成催化循环.
The water-soluble ruthenium complex [(bipy) 2Ru (H2O) 2] (OTf) 2 (bipy = 2,2’-bipyridine and Otf- = triflate) was synthesized from RuCl3 · 3H2O using DBU (Bipy) 2Ru (H2O) (OH)] (OTf) was synthesized by deprotonation of diazabicyclo [5.4.0] undec-7-ene. (OH)] (OTf) catalyzed hydration of acetonitril to acetamide.The mechanism studies show that the key intermediates for the catalytic cycle are oxygen-coordinated imide complex [(bipy) 2Ru (CH3CN) (OCMe = NH) ] +, The nucleophilic nucleophilic attack opens the ring to generate {(bipy) 2Ru [NH = C (OH) Me] (OCMe = NH)} +, Acetonitrile is substituted for its NH = C (OH) Me ligand to produce acetamide while regenerating [(bipy) 2Ru- (CH3CN) (OCMe = NH)] + to complete the catalytic cycle.
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