新型铁氧体蒙脱石复合材料的制备及其对铀酰离子吸附性能的研究

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近年来,水体铀污染的问题逐渐引起社会重视。吸附法是目前最为广泛的铀去除手段,但传统吸附材料往往因吸附能力低、回收分离性差、吸附选择性弱等不足,限制了其工业应用。因此,研究具有易分离特性、快速高效的新型铀吸附剂是十分有必要的。本论文采用尿素沉淀法制备出Y2O3包覆的Fe3O4、MnFe2O4、ZnFe2O4、CoFe2O4、NiFe2O4纳米颗粒,以及系列钇掺杂和无定型碱式碳酸钇改性的Fe3O4/蒙脱石、MnFe2O4/蒙脱石、ZnFe2O4/蒙脱石、CoFe2O4/蒙脱石、NiFe2O4/蒙脱石复合材料,通过X射线衍射(XRD)、红外吸收光谱(FT-IR)、拉曼光谱(Raman)、电子扫描显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征了以上所制备复合材料的结构和形貌。此外,通过热重分析仪(TGA)讨论了钇掺杂和碱式碳酸钇两种改性方法对铁氧体/蒙脱石的热稳定性,确定了碱式碳酸钇组分为Y(OH)CO3。进而,本论文研究了Y2O3@铁氧体、Y掺杂铁氧体/蒙脱石、无定型碱式碳酸钇改性铁氧体/蒙脱石复合材料的UO22+吸附性能。溶液pH=24范围内复合材料对UO22+的吸附最佳pH值为4。通过动力学模型和等温吸附模型讨论了接触时间、UO22+浓度对复合材料的吸附性能的影响,Y2O3@铁氧体理论吸附容量为105.7227.2 mg·g-1,Y掺杂铁氧体/蒙脱石理论吸附容量为194.9450.5 mg·g-1,无定型碱式碳酸钇改性铁氧体/蒙脱石实际吸附容量为750922 mg·g-1。混合溶液(UO22+、Cr3+、Pb2+、Ni2+、Cd2+、Rb+)中复合材料对UO22+、Cr3+、Pb2+具有高吸附选择性,UO22+、Cr3+、Pb2+平衡吸附容量最高分别达到203 mg·g-1、196 mg·g-1、185 mg·g-1,高于同类材料的吸附选择容量。其吸附机理概述为UO22+与复合材料表面的羟基络合,金属阳离子与羟基形成表面单离子层,进而阻止共存离子的吸附,从而复合材料表现出吸附选择性。最后,本论文研究了所制备复合材料对UO22+的吸附循环和磁分离特性,吸附循环3次UO22+去除率>60%。综上,本论文通过不同钇化合物改性提高了铁氧体-蒙脱石的吸附能力,制备出的3类新型磁性吸附材料具有高吸附性且能通过外加磁场实现快速分离和回收,其在工业铀废水和铀矿废水处理方面具有潜在的应用前景,而以上研究也拓宽了磁性吸附材料的种类,为往后磁性吸附材料的研究提供一定参考价值。
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