微波等离子体及其功能薄膜沉积

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微波放电是产生等离子体的典型方式之一。相比于其他放电方式,微波等离子体具有无极放电、放电区域集中、放电稳定等特点,在工业应用领域中尤其是功能材料的制备方面有着广泛的应用。微波等离子体有多种放电模式,它的工作气压范围很宽,可以从10-2 Pa到一个大气压。在高气压条件下,由于等离子体活性粒子数密度大幅增加,可显著地提高功能材料的沉积速率。开展微波等离子体源技术、物理及材料沉积应用一直是低温等离子体研究的重要方向。本论文搭建了一台高气压谐振腔微波等离子体装置,并开展了CH4/H2/Ar谐振腔等离子体的放电特性研究以及功能材料的制备;另外,进行了低气压ECR微波放电等离子体沉积Co-N磁性材料的初步探索研究。论文从电磁波在波导中的传输方程出发,给出了微波在不同类型波导中传输的条件。考虑到实验使用2.45 GHz频率微波,波长为12.2 cm,计算出在满足微波以特定模式传输、截止和谐振的条件下,装置所需各微波部件的合适尺寸,并考虑到微波的模式转换,设计并搭建了一套微波谐振腔等离子体装置。装置具有多参数、大范围可调节的特点,可在不同气压范围内对微波放电进行优化。在该装置上成功实现了100 h以上的稳定微波等离子体放电。利用光谱和质谱结合方法,开展了高气压下CH4/H2/Ar微波谐振腔等离子体的放电特性研究。研究表明,当增加CH4浓度时,等离子体中的多种碳氢粒子表现出截然不同的变化:CH呈现出先增长后降低的变化趋势,双碳粒子则不断增长,这与CH4分解程度改变以及双碳粒子聚合反应增强有关。增加Ar气浓度,Ar原子通过潘宁效应和降低电子温度对等离子体气相环境产生影响。气压升高,等离子体中碳氢基团的复杂变化,揭示了低气压和高气压下碳氢基团不同的生成和激发机制:从低气压时的电子碰撞离解激发转变成高气压时以热驱动离解激发为主。提高微波功率会使功率密度增大,气体温度上升,碳氢粒子的热效应更加活跃,加速了 CH4的分解。增大气体流量使得CH基团浓度下降,不利于CH4的充分分解。在微波谐振腔装置上进行了金刚石薄膜沉积的研究。CH4/H2流量比为2%时,在直径20 mm的钼片上制备出了均匀的质量较高的金刚石自支撑薄膜,沉积速率大约3 μm/h。衬底换成直径40 mm钼片后沉积的薄膜厚度不均匀,中间区域较薄,可归结于大块钼片对电场影响从而造成的“边缘效应”。增加CH4/H2流量比至4%,金刚石薄膜的沉积速率增长到5 μm/h左右,但是会造成薄膜质量的下降,对应于等离子体中CH基团的减少和双碳粒子的增多。升高气压从4 kPa到8 kPa,对薄膜的沉积速率和质量的影响都比较有限。以N2和Ar为反应气体,在ECR微波等离子体中引入偏压Co靶,进行低气压ECR等离子体沉积Co-N磁性材料的初步探索研究。通过控制等离子体气相环境中Co、N活性粒子的相对浓度或基底温度,改变薄膜中Co、N元素的比例,进而调节薄膜中晶相的组成和相应的磁学性质。当反应气体中N2/Ar比例增大时,气相环境中N活性粒子的相对浓度上升,沉积薄膜的表面颗粒尺寸略有减小,比饱和磁化强度降低,矫顽力上升,归结于薄膜中N含量相对增多引起的Co4N晶相减少。升高基底温度会提高薄膜中N原子的含量,造成Co4N晶相的减少,相应的薄膜比饱和磁化强度降低。矫顽力在基底温度500℃时反常降低,可能由于薄膜表面颗粒尺寸急剧增长到400 rnm左右导致。增大Co靶的负偏压,会引起气相环境中Co活性粒子相对浓度上升,导致薄膜中Co相对含量增多,使得含有的Co4N晶相增多,相应的比饱和磁化强度升高,矫顽力降低。同时,薄膜表面颗粒尺寸增大,呈现鹅卵石状形态。这些为后续Co-N薄膜的磁性可控沉积打下基础。
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