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目前广泛应用的透明导电氧化物主要是SnO2、In2O3、ZnO以及它们的掺杂体系,这些材料都是n型的。由于缺乏与之匹配的p型透明导电薄膜,所以难以成为真正意义上的透明电子器件。1997年日本工大Kawazoe小组报道了铜铁矿结构CuAlO2薄膜是一种性能稳定的p型TCOs材料,从此掀起了对铜铁矿结构材料研究的热潮。基于他们的化学价带修饰理论,人们又发现了其它的Cu基p型TCOs材料,如SrCu2O2、LaCuOS等。虽然目前已获得大量p型TCOs薄膜,但其光电性能都无法达到应用水平。为了提高该类薄膜的性能,需要进行制备工艺和掺杂研究。
在本论文中,采用化学溶液法(CSD)制备CuAlO2基薄膜,研究掺杂等措施对薄膜结构和光电性能的影响,主要结果如下:
(1)采用CSD法制备了CuAl1-xCrxO2薄膜,发现掺杂增加了晶格常数,c轴取向变差。电导率先增加后减小。透过率在可见光区随掺杂增加而增加,在紫外光区随掺杂增加而减小。综合光电性能,掺Cr1at.％的薄膜性能最优。
(2)制备了CuAl1-xMgxO2薄膜,结果表明Mg在CuAlO2中的固溶度低于2at.%。随掺杂量增加,c轴取向增强,电阻率减小。与未掺杂的薄膜相比,掺杂薄膜在可见光区透过改善不明显。
(3)采用CSD法分别在氧化铝和YSZ衬底上制备了外延和c轴取向的CuAlO2薄膜。外延薄膜和c轴取向薄膜的晶化质量基本一致,光学带隙也基本相同。在波长500nm处,取向薄膜比外延薄膜的透过率高出12%,室温下外延薄膜的电导率比取向薄膜高一个量级。
(4)研究了CuAlO2薄膜的Raman谱特征及介电性能。随温度升高,Ramm谱峰强度下降,波数向低波段移动,线宽增宽。用模型拟合后显示,Raman谱的变化主要归因于晶格声子的非谐作用。声子寿命计算显示沿不同方向的声子衰减速度不同。介电性能测量显示介电弛豫频率与温度满足热激活模型,并且得到的激活能和电输运的激活能基本相当,表明这二者之间存在紧密联系。