【摘 要】
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柔性智能电子设备飞速发展的同时也引起了人们对可持续能源搜集方式和供应技术的不断地探索。柔性热电材料是一种可以将热能转换成电能的环境友好型功能材料,利用这种材料制备的柔性热电器件(TEG)具有质量轻、尺寸小并且可穿戴等优点,可以直接利用人体和环境之间的温差实现持续性供电,在可穿戴电子领域具有广阔的应用前景。目前柔性热电材料的性能还不能完全满足应用要求,仍处于不断探索发展的阶段。柔性热电材料的制备多采
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柔性智能电子设备飞速发展的同时也引起了人们对可持续能源搜集方式和供应技术的不断地探索。柔性热电材料是一种可以将热能转换成电能的环境友好型功能材料,利用这种材料制备的柔性热电器件（TEG）具有质量轻、尺寸小并且可穿戴等优点,可以直接利用人体和环境之间的温差实现持续性供电,在可穿戴电子领域具有广阔的应用前景。目前柔性热电材料的性能还不能完全满足应用要求,仍处于不断探索发展的阶段。柔性热电材料的制备多采用真空抽滤、旋涂、涂覆、磁控溅射等方法,为了使其具备柔性往往会引入有机聚合物,所以柔性热电材料存在力学性能较差、电导率不够高等问题,从而影响其热电性能和器件的稳定性,限制了柔性TEG的应用。因此,如何在改善柔性热电材料性能的同时赋予良好的机械性能成为亟需解决的问题。碳纳米管（CNTs）独特的结构使其具有优异的电学和力学性能以及较大的表面积,在利用电荷转移掺杂剂调节载流子密度方面具有明显的优势,所以为发展制备高性能柔性热电材料及其器件提供了新的思路和方向。本文主要从掺杂、复合和制备工艺三个方面对CNT基热电材料进行了制备和研究。首先对n型掺杂不同管径CNTs的热电性能进行了研究,然后结合上述研究结果,采用静电喷射技术制备了CNT基热电纤维（CNTFs）及器件,重点研究了静电喷射工艺对热电性能的影响,最后结合原位合成技术制备了CNT/Bi2Te3复合薄膜热电材料并研究其热电性能,主要工作内容如下:（1）采用真空抽滤法制备了不同管径的CNTs薄膜,并通过改变聚乙烯亚胺（PEI）掺杂剂浓度和掺杂时间对其进行n型掺杂调控,重点研究了不同管径CNTs的掺杂效果和热电性能,结果表明最优热电性能出现在20wt%PEI溶液掺杂12h后的S-2（直径为1-2 nm,长度为5-30μm的单壁碳纳米管（SWCNTs））样品中,其功率因子（PF）可达51.47μWm-1K-2。采用上述材料制备了具有4对p/n型热电臂的柔性热电器件（TEG）,研究发现当温差为8.3 K时,TEG输出功率可达21.5 n W。（2）根据上一章CNTs表现出的优异热电性能,进一步利用静电喷射技术制备了CNTs基热电纤维（CNTFs）,主要研究了改变喷射电压、喷射时间、PEI掺杂浓度等工艺条件对CNTFs的形貌、n型掺杂效果和热电性能的影响。研究结果表明,当电压为30 k V,喷射时间为8 h制备的CNTFs具有优异的机械性能和空气稳定性,其功率因子为4.61μWm-1K-2。采用上述工艺制备的纤维样品组装成柔性TEG,其最大输出功率可达26.2 n W,优于目前文献报道的基于涂层法、湿法纺丝法等制备的CNTFs组装而成的TEG。（3）通过引入桥连剂,采用一锅法在CNTs表面原位合成Bi2Te3纳米粒子,成功制备了CNT/Bi2Te3复合热电材料,并研究了不同桥连剂对复合效果、形貌结构和热电性能的影响。研究结果表明,当p H=11时,用苄硫醇作为桥连剂制备的复合薄膜材料性能较好,其塞贝克系数可达-56μVK-1。
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