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中国是世界上茶叶种植面积最大的国家,2018年低,贵州茶叶种植面积达4.78×105hm2,已连续4年位居全国第一。然而,影响贵州茶叶种植和生长的关键环境地球化学因子至今尚不十分清楚,贵州茶叶产地溯源研究也未得到系统开展。因此,调查贵州普安、安顺、都匀、雷山、黎平、湄潭凤冈、石阡茶区后,在掌握地层和岩性基础上,采集基岩、土壤、茶叶样品,测定样品多元素含量和土壤p H值,分析茶叶87Sr/86Sr组成。探讨基岩的元素地球化学特征,阐明不同地质背景基岩元素地球化学特征的差异及成因。分析土壤矿质元素分布特征,从地质背景角度探讨地层岩性对土壤矿质元素分布的影响和制约。同时,系统评价土壤和茶叶质量安全。探讨土壤-茶叶体系金属元素迁移、富集规律,分析土壤金属元素全量和p H值对茶叶相应元素含量的影响。利用茶叶多元素指纹对其产地进行溯源,此外,探讨土壤多元素在茶叶产地溯源中的角色,同时探讨稀土元素指纹在茶叶产地溯源和品种鉴别中的应用。最后,探讨茶叶矿质元素与87Sr/86Sr所构成二元判别图解对茶叶产地来源判别的效果,取得主要结论如下:1.贵州茶叶主产区出露多套地层,除侏罗系、白垩系和新近系外,从板溪群番召组至第四系更新统均有分布,岩石类型主要为碳酸盐岩和碎屑岩。碎屑岩多种矿质元素含量明显高于碳酸盐岩。黎平、安顺石炭系马平群和二叠系茅口组灰岩Cd含量较高,介于0.457~3.57 mg/kg之间,平均为2.01 mg/kg(n=4)。都匀茶区泥盆系石英砂岩多种矿质元素含量较低。石阡寒武系白云岩Tl、Pb、As、Sb和Hg含量较高,与寒武系清虚洞组地层矿化作用有关。与地壳丰度相比,各茶区基岩有害元素含量均较低。2.表层土呈极强酸性(p H=4.02),深层土呈强酸性(p H=4.5),茶园土壤酸化严重,与茶树的植物生理特性和施肥有关。碳酸盐岩原生土多种矿质元素和有害元素含量高于碎屑岩原生土,而K含量相反。受白云岩分布所控制的耕土Mg含量较高,与碎屑岩分布相关的耕土K含量较高。安顺茶区部分耕土As、Hg、Sb、Cr和Ni含量较高,与区域地层矿化作用和碳酸盐岩风化过程中Cr、Ni富集有关。石阡耕土Cd、Pb、Tl含量较高,与二叠系灰岩分布和寒武系清虚洞组矿化作用有关。都匀、雷山茶区耕土多金属元素含量较低,与碎屑岩的地质背景密切相关。影响茶树生长的环境地球化学因素主要为碎屑岩区土壤K、Al含量高,而Ca、Mg、As、Hg、Cd、Sb、Cr和Ni含量低。与农用地土壤污染风险筛选值相比,表层土Cu、Cd、As、Cr、Ni、Pb、Zn和Hg平均含量均未超标,由于局部矿化作用和元素高背景存在,耕土重金属点位超标率分别为24.6%、23.59%、10.62%、6.67%、4.62%、3.08%、2.62%和1.03%。3.茶树老叶Ca、Fe、Mn、Se和Sr含量高于嫩叶,而嫩叶Mg、P、S、K、Na、Cu、Zn、Ni、Co和Rb含量高于老叶。都匀、雷山老叶茶Mn、Ni、Co、Mo、Se、Cr、Tl和Al含量最低,与碎屑岩的地质背景密切相关。所有嫩叶茶Cu、As、Cd、Pb、Hg和Cr含量均未超过中国、世界卫生组织(WHO)及欧盟(EU)茶叶标准,而部分老叶茶存在点位超标现象。老叶Al、As、Cd、Cr、Pb、Hg、Sb和Tl含量高于嫩叶,避免老叶茶混入,有利于提高贵州茶叶的质量安全。4.茶叶对Ca、Mn、K、P和S呈强烈富集(BCF>1),对Cu、Zn、Ni、Se、Sr和Cd为中等富集(0.1<BCF<1),对Na、Co、Mo、Pb和Sb为微弱富集(BCF<0.1)。嫩叶茶Mg、K、Na、P、S、Cu、Zn、Co和Ni的富集能力强于老叶,而Al、Fe、Ca、Mn、Se、Mo、Sr、As、Hg、Pb、Cd、Cr、Sb和Tl富集能力弱于老叶,与老叶中非营养元素的长期累积和二次转移能力较弱有关。茶叶Ca、Mg、As、Cd、Tl、Mn、Cu、Co、Ni和Sr含量与耕土相应元素呈显著正相关(p<0.05)。茶叶金属元素含量与耕土p H值呈一定程度负相关,茶园土壤酸化促使茶叶金属元素累积,防止茶园土壤进一步酸化尤为重要。5.安顺、湄潭凤冈、雷山茶叶28种矿质元素含量在三地区间差异显著(p<0.05)。各地区茶叶拥有其自身独特的元素地球化学指纹特征。线性判别分析(LDA)和正交偏最小二乘判别分析(OPLS-DA)模型正确判别率分别为98.9%和100%。进一步利用茶叶与土壤呈显著相关的矿质元素进行产地溯源,效果较好,茶树品种对产地溯源的判别结果影响较小。此外,利用稀土元素指纹对茶叶产地(普安、都匀、黎平)溯源和同一茶区的茶树品种判别,LDA模型正确判别率分别为86.3%和95.5%,效果较好。6.贵州茶叶87Sr/86Sr组成变化范围较大,介于0.707879±0.000012~0.724356±0.000016之间(n=28),茶叶87Sr/86Sr组成受不同地层基岩的控制作用明显。茶叶U、Pb、Al、Fe、Li、Na、Bi、Ba、Zn和Ge含量分别与87Sr/86Sr组成构成二元判别图解可将普安、都匀、黎平茶叶有效区分,溯源效果较好。就安顺、雷山、湄潭凤冈茶叶而言,茶叶87Sr/86Sr组成与矿质元素结合仅能溯源个别产区。