基于地基高分辩率傅里叶变换红外光谱的大气甲烷反演及应用研究

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甲烷(CH4)是大气中含量最丰富的碳氢化合物,同时也是与人类活动相关的温室气体,在辐射过程和大气化学中都发挥着重要作用。自1750年以来,与人类活动有关的五分之一辐射强迫增量都来自于甲烷。过去200年,全球年平均大气CH4浓度从~700ppb增加到目前~1900ppb。尽管近年来甲烷的增长速度有所放缓,但尚不能彻底理清造成其浓度变化的机理。因此,高精度、高准确度反演大气甲烷变化,准确掌握甲烷源汇信息对理解全球碳循环机制以及预测未来气候变化都具有重要意义。本研究基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪(Fourier Transform Infrared Spectrometer,FTIR)观测的直射太阳光谱,采用非线性最小二乘反演算法精确反演了合肥地区大气中的CH4柱浓度,系统研究了大气强背景下的CH4日、月、季、年变化规律和变化趋势,深入分析了合肥地区大气甲烷的源汇信息,并对卫星遥感产品和模型结果进行了地基校验。开展的主要研究及获得的主要结果如下:  (1)利用地基高分辨率FTIR光谱仪采集的三年多直射近红外太阳光谱(3900~14500cm-1)数据反演了合肥地区的大气甲烷柱平均摩尔分数(XCH4),其中对2015年7月27号之前采集的光谱进行了光学准直评估、探测器偏差校正、光谱采集时间校正和地表气压校正。观测的甲烷时间序列表现出明显的季节周期变化和三种典型的日变化模式。对于SZA≤85°,反演的XCH4总不确定度<0.5%(~5ppb),晴朗天气条件下观测的XCH4精度优于0.27%,满足全球总碳柱观测网络(Total Carbon Column Observing Network,TCCON)规定的CH4精度范围。  (2)利用合肥和不莱梅站点地基高分辨率FTIR采集的近红外(Near-Infared,NIR)和中红外(Mid-Infared,MIR)太阳光谱数据,分别采用TCCON标准反演算法GGG和全球大气成分变化观测网(Network for the Detection of Atmospheric Composition Change,NDACC)标准反演算法SFIT4反演大气XCH4和大气CH4垂直廓线并将反演结果进行了对比分析。两个站点MIR和NIR反演结果的直接比较具有良好的一致性:合肥站点MIR/NIR的线性拟合斜率为1.0965,不莱梅站点MIR/NIR的线性拟合斜率为1.0152。选用GEOS-Chem模型模拟的大气甲烷廓线作为共同先验廓线对MIR和NIR反演的XCH4进行了后验校正。校正后,显著降低了MIR和NIR之间的季节性偏差。  (3)基于合肥地区三年的地基高分辨率FTIR观测结果推导的甲烷年增长趋势为10.55±2.87ppb yr-1(0.56±0.15%yr-1)。利用合肥站点地基高分辨率FTIR观测的XCH4时间序列对GOSAT卫星遥感产品和GEOS-Chern模型模拟数据进行了校验。GOSAT产品和FTIR反演结果(GOSAT减去FTIR)之间的XCH4平均差异为1.60ppb(0.09%)±13.0ppb(0.70%)。GEOS-Chem模型模拟结果和FTIR结果(GEOS-Chem减去FTIR)之间的XCH4平均差异为-8.09ppb(0.45%)±17.83ppb(0.95%)。GOSAT和FTIR之间的差异没有明显的季节相关性。而GEOS-Chem和FTIR之间的差异存在明显的季节相关性。GOSAT数据和GEOS-Chem模型模拟值均可以再现FTIR观测到的XCH4季节循环周期,它们与FTIR的线型拟合斜率分别为r=0.77和r=0.86。利用GEOS-Chem3-D化学模型对中国合肥地区甲烷三年多的反演结果以及排放来源进行了分析。GEOS-Chem标记源汇模拟模式的结果显示,自然排放源中湿地和水稻对甲烷年增长的贡献最大,其次是人为排放源中的煤炭开采,石油和天然气,这些排放源是合肥地区大气甲烷年增长的主要驱动因素。  论文开展能为中国温室气体的地基监测网络建设、中国区域卫星遥感产品和模型数据校验提供帮助,对预测CH4浓度未来变化趋势具有一定指导意义。
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