LaCoO3化合物的改性及其可见光催化降解有机污染物性能研究

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LaCoO3化合物是一种具有独特理化性质的ABO3型钙钛矿光催化材料,其在光催化分解水产氢和降解有机污染物方面有非常重要的研究价值,但是单相的LaCoO3光催化剂仍存在着光响应范围窄、光生e--h+对易复合及稳定性差等缺陷,在很大程度上限制了其光催化活性。本文选择LaCoO3作为研究的对象,针对其存在的上述问题设计了一系列的改性实验,将改性后的LaCoO3用于低浓度苯酚水溶液和甲基橙在可见光照射下的降解研究。同时采用XRD、UV-Vis DRS、XPS、ESR等对催化剂进行了表征。  本研究主要内容包括:⑴采用溶胶-凝胶法分别制备了对LaCoO3的不同位点(A位或B位)进行系列掺杂量(0.1,0.2,0.3,0.4,0.5)的金属离子(Sr2+和Ni2+)修饰改性的LaCoO3样品,并对其进行了系统地表征,研究掺杂Sr2+和Ni2+对LaCoO3结构、形貌、光学及催化等性能的影响,并确定了提高其光催化活性的最佳的离子掺杂浓度。结果表明当Sr2+掺杂量为0.2(即La0.8 Sr0.2CoO3样品),Ni2+掺杂量为0.3(即LaCo0.7Ni0.3O3样品)时,La0.8Sr0.2CoO3和LaCo0.7Ni0.3O3样品的禁带宽度有了明显地降低,对可见光的吸收增强,5h后苯酚的降解率分别达到82.4%和84.7%,较未掺杂LaCoO3(16.2%)提高了五倍多。与此同时,仅120min后就实现了对相同浓度下甲基橙的完全降解。⑵研究了与不同质量分数的g-C3N4复合对LaCoO3光催化性能的影响,实验结果发现,LaCoO3/g-C3N4复合样品较各单相光催化剂具有更好的苯酚催化降解活性和光稳定性,经过光电分析等手段表明当g-C3N4的复合量为60wt%时,LaCoO3/g-C3N4复合光催化剂中的光生e--h+对在可见光下的分离效率最高,对苯酚溶液的矿化能力最强。根据捕获实验和电子顺磁共振、光电流等测试结果提出了相应的苯酚光催化降解机理。⑶利用浸渍法将得到的活性较好的La0.8Sr0.2CoO3样品和LaCo0.7Ni0.3O3样品分别与60 wt%质量分数的g-C3N4复合,制备La0.8Sr0.2CoO3/g-C3N4-60wt%和LaCo0.7Ni0.3O3/g-C3N4-60wt%光催化剂,并与A、B位共掺杂的La0.8 Sr0.2 Co0.7Ni0.3 O3/g-C3N4-60wt%复合光催化剂进行对比分析,结果发现,共掺杂改性后的复合光催化剂有最好的苯酚和甲基橙降解性能,分别达到95%和98%,且该催化剂在5次循环反应后的苯酚降解活性仍维持在90%以上,是一种具有潜在应用价值的光催化剂。
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