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自从Kobayashi等人发现了Sr2FeMoO6和Sr2FeReO6室温下具有庞磁电阻效应后，这类作为最有可能在室温下实用的磁电阻材料之一的双钙钛矿过渡金属氧化物备受瞩目。研究表明，这两种材料中Fe离子均为+3价，处于S=5/2高自旋态，都具有亚铁磁半金属性质，且分别拥有415K及401K的居里温度。然而与前两者同属一个系列的Sr2FeWO6为反铁磁绝缘体，+2价Fe离子处于S=2高自旋态，尼尔温度仅为16～37K。通过对双钙钛矿材料的掺杂可以改变其晶体结构、磁电阻效应以及居里温度等物理特性，但至今对Sr2FeWO6的掺杂体系鲜有报道。最近，Huo等人对Sr2FeWO6的A位K+1空穴半掺杂发现，SrKFeWO6在室温下为半导体，处于铁磁态，且居里温度高达500K以上，同时在室温低磁场下拥有负89％的磁电阻，但至今尚未有对该掺杂体系理论计算方面的报道。本文采用密度泛函理论在广义梯度近似下的缀加平面波方法，从理论计算的角度研究了Sr2FeWO6的A位空穴和电子半掺杂晶体结构、电子结构和磁性性质。
本文包括五个部分：第一章简要地对磁电阻效应及双钙钛矿氧化物的研究概况进行介绍。第二章简述了本文工作的理论计算基础——密度泛函理论。第三章基于密度泛函理论的第一性原理计算方法主要研究了Sr2FeWO6的A位空穴(掺K+1)半掺杂晶体结构、电子结构和磁性性质。第四章对Sr2FeWO6的A位电子(掺La+3)半掺杂晶体结构、电子结构和磁性性质进行了研究。第五章我们对本论文工作进行一个简要总结并对今后的研究作了展望。
对双钙钛矿Sr2FeWO6进行空穴掺杂(掺K+1)形成的有序双钙钛矿SrKFeWO6体系的研究表明，SrKFeWO6的基态最可能具有AFII反铁磁结构；掺杂使晶体结构发生了由三斜到四方微小的畸变，晶格常数与晶体体积略有所减小，FeO6和WO6八面体的扭曲度变小，结构变得更加稳定，且掺杂后Fe-O-W平均键长减小而键角增大到更加接近180°，有利于Fe-O-W-O-Fe长程超交换作用增强；电子结构计算结果显示SrKFeWO6占据的电子局域态消失，Fe-O之间的杂化作用明显增大，带隙增加，电子的迁移方式由掺杂前Fe-W之间的电荷转移变成了掺杂后电子在Fe-Fe之间的直接迁移。所有这些性质的变化导致了材料的磁相变温度的升高。另外K+1离子掺杂引入了空穴，导致B位Fe离子价态处于+2和+3混合价态，但B"位W离子价态保持不变，因此材料整体显为铁磁态。我们的计算结果与实验报道一致。
对Sr2FeWO6进行电子掺杂(掺La+3)形成有序双钙钛矿SrLaFeWO6的研究发现，SrLaFeWO6在AFII结构下表现为金属性质；掺杂使得材料的晶格常数与晶体体积增大，FeO6和WO6八面体的更加扭曲，Fe-O-W平均键长增大而键角减小，不利于Fe-O-W的超交换作用；La对体系的磁性没有单独作出贡献，只是起到了引入电子的作用，并且这个电子主要是贡献给了W轨道，使得B"位W离子价态发生变化，而B位Fe离子价态没有发生变化。这些结论实验上其它双钙钛矿中A位电子掺杂得到的结果相一致。同时通过对SrLaFeWO6在FM结构下的总能量计算发现相较于AFII结构FM结构更加稳定；SrLaFeWO6在FM结构下表现为亚铁磁半金属性质，是良好的自旋电子器件候选材料。