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作为一类当前最广受关注的新材料，以石墨烯为代表的碳基二维材料的研究正深入而广泛地开展中。当前，碳基二维材料已被广泛地应用于新能源、光催化、微电子、生物医疗、新型功能器件等一系列领域，具有极其广阔的应用前景。然而，由于制备方法的局限性，碳基二维材料结构往往较为复杂，其结构与基本物性之间的关系往往很难明确，而对碳基二维材料结构与基本物性之间关系的深入理解是进一步开展该类材料相关应用研究的理论基础。 鉴于此，本文通过多样化的可控制备手段，实现了石墨烯与石墨相C3N4碳基二维材料的自下而上合成、剪切、造孔、掺杂、表面以及边缘基团的修饰及转换。在第2章中，利用自下而上法制备了一种新型碳基二维材料:C3N。同时对自下而上的合成过程进行了理论与实验研究。第3章中，探索了二维碳材料与三维碳材料的氧化剪切方法，实现了由H2O2催化分解产生的羟基自由基对氧化石墨烯的有效氧化剪切。同时，利用廉价易获得的炭黑作为原料，实现了三维碳材料的氧化剪切，成功制备了石墨烯量子点。第4章中，发展了基于羟基自由基与氧化石墨烯之间的化学氧化过程的多孔石墨烯制备新方法。同时进一步深入分析了自由基氧化过程的机理。第5章中主要讨论石墨烯量子点及g-C3N4量子点的掺杂。通过基于超高压技术或电化学技术的自下而上合成手段，实现了石墨烯量子点的可控N掺杂。通过自上而下溶剂热掺杂，实现了石墨烯量子点的N、S、Se掺杂及g-C3N4量子点的P掺杂。第6章中利用高压均质设备在碱性环境下成功制备获得了新型石墨烯衍生物:羟基化石墨烯。进一步的研究表明，羟基化石墨烯中的羟基基团可以通过卤代反应可逆地实现羟基-卤原子之间的转换。另一方面，通过水热、溶剂热的手段实现了石墨烯量子点边缘基团的修饰，成功获得了聚乙二醇修饰的石墨烯量子点以及三苯基膦修饰的石墨烯量子点。最后，实现了对新型碳基二维材料-C3N的表面氢化。 在实现碳基二维材料可控制备的基础上，借助所制备的多样化的碳基二维材料初步实现了结构与碳基二维材料的能带、光致发光行为以及界面性质之间关系的分析。在第7章中，证明了新型碳基二维材料C3N具有的0.39eV的间接带隙。同时，证明了异质原子种类，掺杂浓度对碳基二维材料量子点能带大小的作用机理与关系。在第8章中，论述了尺寸效应、异质原子以及边缘基团对碳基二维材料光致发光波长的影响。在边缘基团方面，证明了边缘基团与晶格内异质原子一样可以通过电子诱导效应对碳基二维材料光致发光波长产生显著影响。在激发波长依赖方面，证实了边缘、表面基团的复杂性是导致激发波长依赖的主要因素。在量子产率方面，通过能带结构与跃迁模式的分析，证明了直接带隙碳基二维材料在光致发光过程中的优势以及激子过程对间接带隙碳基二维材料量子产率提升的重要作用，同时也证明了碳基二维材料中n-π*跃迁方式可大幅度提升石墨烯量子点量子产率的事实。此外，在光响应行为的分析研究方面，证明了晶格异质原子与边缘基团通过配位、氧化还原等方式对碳基二维材料荧光猝灭过程的作用机制。进一步的，分析了石墨烯量子点边缘基团的链长度与端基尺寸对其离子选择性和检出限的影响，给出了相关关系。 本论文不仅对碳基二维材料的可控制备、结构控制具有一定的借鉴意义，同时对碳基二维材料的相关基本物性的进一步深入理解具有一定的帮助。而对碳基二维材料基本物性的深刻认知必将进一步推进碳基二维材料在各种实际应用领域的长足发展。