氨基功能化硅基介孔材料对水中EDTA铜络合物、草甘膦的吸附性能及机理研究

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本论文分别研究了三氨基功能化硅基介孔材料对水中低浓度EDTA络合铜的吸附性能以及Fe(Ⅲ)配位于氨基的功能化硅基介孔材料对水中低浓度草甘膦的吸附性能,考察了pH值、接触时间、离子强度、初始浓度、共存离子等因素对污染物吸附的影响效应。同时,对相应的吸附机理进行了深入的探讨。   1、以有序介孔材料SBA-15为硅基,以氨基硅氧烷为改性剂,通过接枝法制备了双氨基功能化的介孔材料NN-SBA-15和三氨基功能化的介孔材料NNN-SBA-15。随后,将NN-SBA-15与FeCl3溶液在室温下搅拌,制得Fe(Ⅲ)配位于氨基的功能化硅基介孔材料Fe(Ⅲ)/NN-SBA-15。   2、硅基介孔材料NNN-SBA-15在酸性条件下能够高效、快速地吸附去除水中低浓度(0.1 mmol/L) Cu(Ⅱ)-EDTA络合物。在Cu(Ⅱ)-EDTA初始浓度为0.1~1.0mmol/L和pH5.5的条件下,NNN-SBA-15介孔材料对Cu(Ⅱ)-EDTA络合物的最大吸附容量可达26.3 mg/g(以Cu计),吸附等温线符合Langmuir型方程式。吸附动力学研究发现吸附剂对Cu(Ⅱ)-EDTA络合物的吸附速率很快,2分钟内可达吸附平衡。酸性条件下,溶液中共存的EDTA能够显著提高吸附剂对铜的吸附容量。根据离子强度影响和XPS图谱分析等结果,推测NNN-SBA-15主要通过氨基的静电作用和氢键作用来吸附EDTA络合铜。   3、硅基介孔材料Fe(Ⅲ)/NN-SBA-15能够高效、快速、选择性地吸附去除对水溶液中低浓度(5.0 mg/L)草甘膦。吸附反应受溶液pH值控制,共存阴离子和离子强度对其影响微弱。在草甘膦初始浓度为2.0~200 mg/L和pH5.0的条件下,Fe(Ⅲ)/NN-SBA-15对草甘膦的最大吸附容量为74.1 mg/g,吸附等温线符合Langmuir型方程式。吸附动力学研究发现当草甘膦初始浓度为5.2 mg/L时,吸附反应进行1分钟后,Fe(Ⅲ)/NN-SBA-15对草甘膦的去除率大于99%。根据离子强度影响、吸附草甘膦前后Fe(Ⅲ)/NN-SBA-15的红外图谱和31p固态核磁共振磷谱分析等结果,推测吸附机理可能是由离子交换作用以及吸附剂表面Fe3+离子与草甘膦分子上膦酸根之间的配位作用实现的。
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