柴油车尾气四效净化负载型复合氧化物催化剂的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:ddall
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柴油车尾气排放物对大气造成的污染和给人体健康带来的危害直接制约柴油车的发展,柴油车排放的主要污染物是碳颗粒物(PM)、氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)和烃类物质(HC),利用催化转化方法治理柴油车尾气污染一直是人们关注的热点。常规的柴油车尾气净化催化剂难以达到同时消除四种污染物的效果,因而研制具有能同时消除尾气中四种污染物的四效催化剂具有十分重要的理论意义和应用价值。本论文提出设计双层组合催化剂净化新思路,即碳黑氧化燃烧催化剂床层和NOx还原催化剂床层的组合,该组合催化剂对柴油机尾气四种污染物的消除具有很高的催化活性。针对碳黑氧化反应,采用过量浸渍法在Al2O3载体上负载不同载量的La0.8K0.2MnO3和相同载量不同K含量的La1-xKxBO3/Al2O3(B=Mn,Co;x=0,0.1,0.2,0.3,0.4,0.5)钙钛矿型复合氧化物活性组分;针对NOx还原反应,采用等体积浸渍法在HZSM-5载体上负载不同载量的Cr、Mo和W金属氧化物活性组分。并以此为基础分别在两类催化剂中优选出合适的催化剂进行组合,得到优良的氧化还原组合催化剂。利用SEM、XRD、FTIR、UV-Vis DRS和BET等表征手段对所制备的催化剂进行了表征。在模拟柴油车尾气组成条件下,用乙炔代表烃类物质并采用固定床微型反应装置考察了所制备的双层四效组合催化剂净化柴油车尾气的催化性能。研究发现,负载量为50 wt%的La0.6K0.4CoO3/AL2O3和负载量为1.42x10-4mol/g的W/HZSM-5组合催化剂对于同时消除柴油车尾气NO、碳颗粒、CO和HC有很好的效果。NO还原为N2的转化率在反应温度范围内最高可达70%以上,同时碳颗粒的燃烧峰值温度为421℃,碳颗粒燃烧生成CO2的最大选择性可达99%,乙炔完全转化的温度为357℃,从而实现了四种有害物质的同时催化净化。
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