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随着社会物质文明的快速发展，能源短缺、环境污染等一系列问题日益严重。转变传统高能耗、高污染的经济增长方式，大力推进节能减排，发展以低能耗、低排放为标志的低碳经济，实现可持续发展，正在成为世界各国经济发展的共同选择。在电子器件应用领域，人们不再一味追求高集成度，而是兼顾集成度与低功耗的理性发展，这要求人们寻找新工艺、新材料。二维氧化锌具有宽带隙、低维度度等特点，引起了人们极大的关注。但是，对于超薄氧化锌的结构相变以及金属基底对其电子特性的影响少有研究。另一方面，在不断寻找新的可持续发展技术过程中，光解水产氢和光降解有机物就是利用光催化原理解决能源与环境问题的两个重要方向。金属有机物框架材料(metalorganicframeworks，MOFs)具有高孔隙率、高比表面积、良好的稳定性等特点，因而成为光催化领域新的研究热点。传统的MOFs一般以贵金属为催化活性位点，贵金属的使用不利于长期可持续发展，人们需要寻找不含贵金属元素的新型光催化MOFs。另外，发展能源存储技术，特别是锂电池技术，是目前可持续能源发展的瓶颈。没有高效的存储技术，无法系统、高效利用自然界各类清洁的能源，比如，水能、风能、氢能等等。近年来，石墨烯与锂硫电池的结合产生了很好的应用潜质，可以大幅提高电池的比容量和充放电效率。但通过石墨烯的可控设计得到高性能锂硫电池的机理还不清楚。因此，本文围绕当今社会能源与环境的热点问题展开了以下研究: 第一，通过第一性原理计算系统研究了有无银基底情况下层状氧化锌的几何结构和电子特性。对于孤立的类石墨烯层状氧化锌，计算结果显示氧化锌从类石墨烯结构到纤锌矿结构的临界相转变发生在其厚度大于七个原子层的情况下。从单层到七层，随着厚度逐层增加，层状氧化锌的能带带隙值从4.14eV逐渐减小到3.65eV。当引入了纯的银(111)面基底以后，单层和双层氧化锌的类石墨烯层状结构还可以保持，而当再增加一层氧化锌时，其结构将由类石墨烯结构转变为纤锌矿结构，这一转变源于银基底到氧化锌之间的电荷转移削弱了纤锌矿结构的电极化作用，从而使纤锌矿结构得以稳定存在。电子特性分析发现，不管单层还是双层氧化锌，由于银基底的电荷转移作用而产生了n型掺杂效果。当层状氧化锌与被部分氧化的银基底接触时，氧化锌底层的锌原子和基底表面的氧原子形成了化学键，破坏了氧化锌的层状结构，但氧化锌的半导体特性得以保留，产生了0.8eV的肖特基势垒。这也使得氧化锌与被部分氧化的银形成的界面系统适合于器件应用。 (2)通过设计新型的有机配体，合成了一种新奇的具有一价态和二价态双重价态的铜基金属有机物框架材料（简称MOF-1）。根据漫反射光谱实验和理论计算证明MOF-1具有半导体特性，其实验带隙值只有2.1 eV(理论值为2.04eV)，具有这一带隙值的材料在能级匹配较好的情况下一般具有较高的光催化效率。理论计算预测出MOF-1的能带结构与水的氧化还原势之间的匹配关系有利于MOF-1的光催化作用，而且具备光解水产氢和光降解有机物双重功效。为了验证理论预测的可靠性，通过不同条件下的对比实验以及MOF-1的稳定性和可重复性测试实验，证明了MOF-1确实具有高效稳定的光解水产氢和光降解有机物双重功能。为MOFs材料在双效光催化方面的应用提供了理论和实验依据。 (3)采用葡萄糖“自底向上”两步法制备了含有大量纳米孔洞的氮掺杂石墨烯，并通过第一性原理计算模拟了此方法制备石墨烯过程中纳米孔洞的形成机制以及氨气后处理对氧和氮的功能团的影响。实验发现所制备的石墨烯含有大量纳米孔洞，而经过氨气后处理以后，石墨烯表面氧的含量从5.44％减少到了3.54％，与此同时，氮的含量也从3.79％减少到了3.18％。然而石墨烯制备过程中纳米孔洞的形成机制以及氨气后处理对氧和氮的功能团的影响还不清楚。理论计算结果显示，两步法制备石墨烯中的第一步，葡萄糖分子之间通过脱水缩合反应互相连接起来，不同的连接方式，其反应前后总焓变化相差很大，根据总焓减小量大于0.2eV的连接方式进行更多葡萄糖分子的连接，最终找到一条能够形成纳米孔洞的反应路径。进一步的氨气后处理对氧以及氮的功能团的影响显示，氨气后处理具有还原石墨烯表面的氧功能团的作用，其中主要为羟基，这与实验观测相符。氨气后处理对氮掺杂影响的理论研究发现，石墨型的氮具有很强的稳定性，在氨气后处理过程中含量几乎不变;吡啶型氮，氨气虽然有还原它的趋势，但由于反应势垒太高，导致吡啶型氮的含量也几乎不变;吡咯型氮会在一个三步法反应中与表面的亚氨基形成六元环双氮结构，使其与亚氨基的含量同时减少，所形成的六元环双氮结构具有类似催化剂的作用，其可以在反应过程中不断去除氨基，使其含量下降比较明显。解释了氨气后处理对石墨烯表面功能团的调控作用，同时也为石墨烯的可控性设计提供了理论依据。