【摘 要】
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芳烃,尤其是苯、甲苯、二甲苯（BTX）一直是一种重要的化工原料,现在我国每年85%以上的芳烃依靠石油路线制得,为摆脱这种情况,甲醇制芳烃工艺应运而生。本文将锌改性ZSM-5催化剂
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芳烃,尤其是苯、甲苯、二甲苯（BTX）一直是一种重要的化工原料,现在我国每年85%以上的芳烃依靠石油路线制得,为摆脱这种情况,甲醇制芳烃工艺应运而生。本文将锌改性ZSM-5催化剂用于甲醇制芳烃反应,利用多种方法对ZSM-5分子筛进行改善,以期望能够达到理想的反应效果。首先,利用机械混合、浸渍、离子交换和原位合成的方法制备了四种Zn/ZSM-5催化剂,并比较了它们在甲醇制芳烃反应中的芳烃选择性、稳定性以及再生性能。发现原位合成的催化剂DS-Zn/ZSM-5具有最优异的反应性能,在初次反应中DS-Zn/ZSM-5的芳烃选择性达到53.8%,稳定性达到150 h,再生反应中DS-Zn/ZSM-5（Re）的稳定性达到350h,是新鲜催化剂的两倍以上,芳烃选择性也恢复到48%。接着采用无水乙二胺络合硝酸锌作为Zn前驱体,通过加入尿素和不同粒径的晶种水热合成了一系列具有不同b轴厚度的Zn-ZSM-5沸石。这种合成方法可以在微观条件下准确控制催化剂的厚度,并且重复性较好,目的是探究最适合于甲醇制芳烃反应的催化剂厚度。此外,乙二胺与硝酸锌的络合物也可以避免形成Zn（OH）2沉淀,有利于Zn物种在结晶过程更容易的进入分子筛孔道内部。发现100nm厚的催化剂性能最优异,在厚度大于100nm时催化剂的稳定性不足,而在厚度小于100nm时催化剂的选择性下降严重。最后,为解决b轴厚度为50nm催化剂芳构化能力不足的问题,对50nm厚的催化剂采用提高Zn含量以及包覆S-1两种方法进行改性。在母液中加入过量的Zn前驱体会导致分子筛结晶过程受阻,结晶度严重下降。运用TPAOH溶液进行二次晶化的方法有着较为优异的性能,对二甲苯选择性达到63%,明显优于50nm母体催化剂。
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