【摘 要】
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二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯，是催化科学领域的前沿和热点课题。开发和研制高效的乙烷氧化脱氢反应用催化剂具有重要意义。、本文采用等体积浸渍法制备了负载型V2O5系列催化材料和经Ce、Mn、Bi金属氧化物改性的负载型MxOy-V2O5系列催化材料，用XRD、IR、UV-vis DRS、TPR、NH3-TPD和微反等实验方法，详细考察了不同载体、不同V2O5负载量以及金属氧化物改性，对催化材料的表面结构、
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二氧化碳氧化乙烷脱氢制乙烯，是催化科学领域的前沿和热点课题。开发和研制高效的乙烷氧化脱氢反应用催化剂具有重要意义。、本文采用等体积浸渍法制备了负载型V2O5系列催化材料和经Ce、Mn、Bi金属氧化物改性的负载型MxOy-V2O5系列催化材料，用XRD、IR、UV-vis DRS、TPR、NH3-TPD和微反等实验方法，详细考察了不同载体、不同V2O5负载量以及金属氧化物改性，对催化材料的表面结构、晶格氧活性、酸性以及催化反应性能的影响规律。
研究表明，V2O5在SiO2和γ-Al2O3载体表面分散较好，主要以四面体钒物种和聚钒物种存在，其晶格氧活性较高；V2O5与TiO2载体存在较强的相互作用，大部分钒均转化为TiVO4新物相；V2O5在ZrO2表面分散性较差，主要以晶相V2O5的形式存在。不同载体负载型钒基催化材料的酸性强度差别较大，其强弱顺序为V2O5/Al2O3＞V2O5/TiO2＞V2O5/ZrO2＞V2O5/SiO2。随V2O5负载量的逐渐增加，催化材料表面的钒物种由孤立的四面体钒物种向聚合态钒物种及晶相V2O5转变，其晶格氧活性先升高后降低。相应的其表面酸中心强度由高分散钒物种的弱酸性向低分散钒物种的强酸性转变。金属氧化物改性对催化材料表面钒物种及酸性产生了较大影响。Bi力口入后与表面钒物种发生了较强的作用，促使表面钒物种更加分散，并生成BiVO4新物相；Ce及Mn氧化物的加入也在一定程度上促进了钒物种的分散，但其和表面钒物种作用较弱，基本上是以单独的氧化物形式存在。金属氧化物的改性使得催化材料的酸性有所下降。乙烷脱氢活性和选择性是与催化材料表面钒物种分散状态、晶格氧活性、表面酸性相关。V2O5的分散状态和晶格氧活性是影响催化材料活性的重要因素，高分散状态有利于反应活性的提高，过高的酸性不利于高选择性的获得。高分散的V2O5/Al2O3和V2O5/SiO2催化材料有较好的活性，但其乙烯选择性均较差；金属氧化物改性后，其乙烷转化率有所下降，但其乙烯选择性大幅度升高。以Bi2O3-V2O5/SiO2为催化材料，在P=0.1MPa、SV=1440h-1ml/(g cat)、V(CO2)/V(C2H6)=1和T=700℃的条件下，获得了C2H6转化率为47.1％，C2H4选择性为80.6％的实验结果。
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